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全固態(tài)Li-S 電池是一種很有前途的儲能系統(tǒng)，其可以解決多硫化物在液態(tài)Li-S 電池中的穿梭效應(yīng)。然而，固態(tài)反應(yīng)動力學(xué)遲緩和正極材料的低電導(dǎo)率阻礙了其發(fā)展。

在此，滑鐵盧大學(xué)Linda F. Nazar團隊報告了一種內(nèi)嵌 CuS 納米顆粒（CuSNC）的 N 摻雜碳，并將其作為全固態(tài)電池中 Li₂S 的宿主。結(jié)合 X 射線衍射 (XRD)、X 射線光電子能譜 (XPS)、X 射線吸收圖譜 (XAS)、電子顯微鏡和密度泛函理論 (DFT) 計算進行的電化學(xué)研究表明，CuSNC 與 Li₂S 具有良好的親和性。

結(jié)果顯示，該策略降低了電荷上 Li₂S 向硫轉(zhuǎn)化的活化能壘，表明 CuS 表面具有電催化效應(yīng)。與摻雜 N 的石墨烯相比，正極中 Li⁺的擴散和反應(yīng)動力學(xué)均得到了增強。CuSNC/Li₂S 正極在 100 個循環(huán)后的平均容量達到 1.8 mAh cm^-2，保持率為 94%。在 1.0 mA cm^-2 電流密度下，CuSNC/Li₂S 可在 500 次循環(huán)中保持穩(wěn)定的性能，衰減率低（每循環(huán) 0.05%）；在較高的 Li₂S 負載下，可提供 9.6 mAh cm^-2 的容量。

圖1. 對稱電池的DC極化測量

總之，該工作通過嵌入 CuS 納米晶（CuS-NC）的 N 摻雜碳多孔框架實現(xiàn)了全固態(tài) Li₂S 電池的高性能 CuSNC/Li₂S 正極。DFT 分析表明，與摻雜 N 的石墨烯（NC）相比，CuS 對 Li₂S 具有更好的吸附性、更低的 Li₂S 分解能壘和更低的 Li⁺ 遷移能壘，能以類似電催化的方式有效促進硫轉(zhuǎn)化化學(xué)反應(yīng)。

與 NC/Li₂S 相比，CuS-NC/Li₂S 正極具有更低的充放電過電位和更高的容量，并且在 500 次循環(huán)中容量衰減率較低（0.05%）。在 10 mg cm^-2 的高負載下，CuS-NC/Li₂S 的放電容量為 9.6 mAh cm^-2，容量保持率為 92%。因此，該項研究為設(shè)計全固態(tài)鋰離子電池的先進正極材料提供了新視角。

圖2. 電池性能對比

A Nanocrystallite CuS/Nitrogen‐Doped Carbon Host Improves Redox Kinetics in All‐Solid‐State Li2S Batteries, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202400845

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