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山大Nano-Micro Letters：有空間位阻的二異丙醚助力低溫鋰金屬電池

鋰金屬電池（LMB）作為高能量密度替代品具有巨大應(yīng)用潛力；然而，其性能受到電解質(zhì)緩慢去溶劑化過(guò)程的阻礙，特別是在低溫（LT）下。因此，有必要優(yōu)化溶劑化結(jié)構(gòu)，從而在 LT 下實(shí)現(xiàn) LMB 的快速去溶劑化過(guò)程。

在此，山東大學(xué)王書(shū)華、劉宏等人將富含支鏈的二異丙醚（DIPE）引入到2.5 M Li雙（氟磺酰基）亞胺二丙醚（DPE）電解質(zhì)中，并將其作為在? 20 °C下高性能LMB的共溶劑。研究顯示，DIPE的摻入不僅增強(qiáng)了電解質(zhì)內(nèi)的無(wú)序性，而且誘導(dǎo)了DIPE支鏈的空間位阻效應(yīng)，將其他溶劑分子排除在Li⁺溶劑化鞘之外。

基于此，包含DPE/DIPE 的電解質(zhì)中的 Li (50 μm)||LFP（質(zhì)量負(fù)載 ~ 10 mg cm^?2）電池在 ? 20 °C 下表現(xiàn)出 650 次的穩(wěn)定循環(huán)性能，并提供 87.2 mAh g^?1的容量。

圖1. 不同溶劑分子的靜電勢(shì)

總之，該工作將DIPE 引入基于 DPE 的電解質(zhì)中，其顯著提高了 LMB 在 RT 和 LT 條件下的電化學(xué)性能。研究表明，具有多個(gè)支鏈的DIPE導(dǎo)致溶劑鞘內(nèi)溶劑之間的分子間排斥。DIPE誘導(dǎo)的該種排斥在減少溶劑分子和 Li⁺ 之間的 E_B 方面發(fā)揮了至關(guān)重要的作用，從而促進(jìn)了快速去溶劑化過(guò)程。因此，該電解質(zhì)在 RT 和 LT 條件下都實(shí)現(xiàn)了均勻的 Li 沉積行為和穩(wěn)定的循環(huán)性能。因此，該工作針對(duì)空間效應(yīng)獲得的見(jiàn)解為設(shè)計(jì)具有增強(qiáng)LMB穩(wěn)定性的電解質(zhì)開(kāi)辟了新途徑。

圖2. Li⁺(DPE)₃、Li⁺(DPE)₂(DIPE)₁、Li⁺(DPE)₁(DIPE)₂和Li⁺(DIPE)₃模型等表面非共價(jià)相互作用

Branch-Chain-Rich Diisopropyl Ether with Steric Hindrance Facilitates Stable Cycling of Lithium Batteries at ??20 °C, Nano-Micro Letters 2024 DOI: 10.1007/s40820-024-01419-z

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