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?港城大/蘇科大AFM: S改性Bi4O7納米片，促進(jìn)CO2電還原為甲酸鹽

電催化CO₂RR反應(yīng)在解決能源短缺和環(huán)境污染問題方面具有巨大的潛力。其中，通過雙電子還原過程將CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽被認(rèn)為是氫輸送的最佳解決方案，并且甲酸鹽還可作為燃料電池中的液體燃料。在過去的幾年里，人們一直致力于探索高效的CO₂RR催化體系以形成甲酸鹽，其中大多數(shù)方法側(cè)重于如何促進(jìn)CO₂活化以提高CO₂RR的性能。CO₂RR涉及多個(gè)質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)過程，這可能受到CO₂活化和H₂O解離的影響。

然而，以往的研究忽視了CO₂RR中H₂O解離的問題，因?yàn)檫@一過程與HER有關(guān)，它在電解過程中與CO₂RR發(fā)生激烈的競爭。提高H₂O離解度有利于HER和CO₂RR的進(jìn)行，但這也會(huì)降低CO₂RR的選擇性。因此，開發(fā)有效的CO₂RR電催化體系來促進(jìn)水分解和抑制HER仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

近日，香港城市大學(xué)劉彬和蘇州科技大學(xué)楊鴻斌等制備了S改性Bi₄O₇納米片(Bi₄O₇/S)，并對其在CO₂RR反應(yīng)過程中的原位相變進(jìn)行了研究。性能測試結(jié)果顯示，Bi₄O₇/S催化劑在抑制HER的同時(shí)促進(jìn)了CO₂RR活性，在?0.7至?0.9 V_RHE電位范圍內(nèi)的甲酸鹽的法拉第效率超過80%，并在?0.8 V_RHE時(shí)達(dá)到91.2%的最高值，相應(yīng)的甲酸鹽部分電流密度為38 mA cm^?2。

此外，Bi₄O₇/S在?0.8 V_RHE下連續(xù)電解40小時(shí)后，電流密度和甲酸鹽法拉第效率均沒有顯著降低，且反應(yīng)后檢測到S仍存留在Bi₄O₇催化劑表面，表明該催化劑具有優(yōu)異的反應(yīng)耐久性。

基于一系列原位表征結(jié)果，研究人員提出Bi₄O₇/S材料的表面S物種可以作為結(jié)合位點(diǎn)，在雙電層結(jié)構(gòu)中濃縮靠近Bi活性位點(diǎn)的K⁺(H₂O)_n，這種富集觸發(fā)H₂O活化，導(dǎo)致快速釋放H⁺。同時(shí)，催化劑表面附近K⁺(H₂O)_n的富集可以增強(qiáng)CO₂的活性。此外，S修飾還可以調(diào)節(jié)Bi活性位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，從而增強(qiáng)CO₂吸附并降低*HCOO中間體的形成能壘，這兩者都促進(jìn)電化學(xué)CO₂RR產(chǎn)生甲酸鹽。

總的來說，該項(xiàng)工作通過在Bi₄O₇表面引入S物種實(shí)現(xiàn)了有效的H₂O解離和CO₂活化，這為合理構(gòu)建用于催化高選擇性CO₂RR的催化劑提供了參考范例。

Promoting electrochemical CO₂ reduction to formate via sulfur-assisted electrolysis. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202403547

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