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與傳統(tǒng)鋰離子正極材料相比，高壓尖晶石正極LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）可提供更高的能量密度和有競爭力的成本，使其成為高性能電池應用的一個有前途的選擇。然而，全電池的快速容量衰減阻礙了其進一步商業(yè)化。

在此，芝加哥大學孟穎團隊通過在正極、負極和電解質上開發(fā)鋰定量方法，系統(tǒng)研究了鋰在LNMO石墨軟包電池中循環(huán)時的存儲量變化。

研究結果表明，活性鋰損耗是導致容量衰減的主要因素，其源于不穩(wěn)定的界面副反應。即高壓操作下正極上的電解質降解，導致水分和酸度增加，隨后腐蝕負極界面。基于此，作者系統(tǒng)地評估了兩種方法，包括正極上的氧化鋁（Al₂O₃）表面涂層和二氟（草酸）硼酸鋰（LiDFOB）電解質添加劑在提高電池循環(huán)穩(wěn)定性的積極作用。

圖1. 電池退化過程中鋰的損失和分布

總之，該工作通過XRD、TGC和ICP-MS技術對LNMO正極、石墨負極和電解液中的鋰存量進行量化分析，確定了高電壓LNMO-Gr電池系統(tǒng)中容量衰減的主要因素是SEI形成導致的活性鋰過度消耗。

實驗結果證實，電解液在高電壓下會退化，產生酸性物質，這些物質會腐蝕負極界面進而引起活性鋰損失。為此，作者提出兩種優(yōu)化策略：在LNMO正極表面涂覆Al₂O₃層和添加LiDFOB電解液添加劑。其中，電解液添加劑在提高循環(huán)性能方面顯示出更顯著的效果。因此，該工作提供了一種通用方法來研究鋰離子電池中鋰存量的變化，該種方法可以擴展到更廣泛的電池化學體系中，為未來二次電池的開發(fā)提供更深入的理解。

圖2. LNMO-Gr軟包電池系統(tǒng)中鋰存量隨循環(huán)變化的示意圖

Insights into Lithium Inventory Quantification of LiNi0.5Mn1.5O4-Graphite Full Cells, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00842a

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孟穎EES：量化LiNi0.5Mn1.5O4-石墨全電池鋰存儲

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