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在溶液中可以合成層狀金屬鹵化物鈣鈦礦或二維鈣鈦礦，進(jìn)一步通過(guò)改變其組成可以實(shí)現(xiàn)對(duì)其光學(xué)和電子性質(zhì)的調(diào)整。

在此，美國(guó)普渡大學(xué)竇樂(lè)添教授等人報(bào)道了一種分子模板法，通過(guò)限制晶體沿除 [110]以外的所有晶體學(xué)方向的生長(zhǎng)，從而促進(jìn)了一維生長(zhǎng)過(guò)程。研究顯示，本文的方法廣泛適用于合成一系列具有大縱橫比和可調(diào)有機(jī)-無(wú)機(jī)化學(xué)成分的高質(zhì)量層狀鈣鈦礦納米線，這些納米線展現(xiàn)出清晰和靈活的空腔，表現(xiàn)出超越傳統(tǒng)鈣鈦礦納米線的光學(xué)特性，包括各向異性發(fā)射偏振、低損耗波導(dǎo)（小于每毫米3分貝）和高效的低閾值光放大（小于每平方厘米20微焦耳）。

相關(guān)文章以“Molecular templating of layered halide perovskite nanowires”為題發(fā)表在Science上。

他，師從楊陽(yáng)和楊培東，全球交叉學(xué)科Top 0.1%，今日重磅Science！

竇樂(lè)添，普渡大學(xué)化學(xué)工程系教授。2009-2014年，他在加利福尼亞大學(xué)洛杉磯分校（UCLA）攻讀博士學(xué)位，導(dǎo)師是光伏領(lǐng)域著名的楊陽(yáng)教授；2014-2017年，他在國(guó)際頂尖納米材料課題組做博士后，導(dǎo)師是楊培東教授。他于2017年加入普渡大學(xué)，并于2022年獲得終身教職。

他的研究興趣包括混合材料、有機(jī)半導(dǎo)體、鹵化物包光體的合成，以及相關(guān)的光電特性及其器件應(yīng)用。同時(shí)，他已發(fā)表 110 多篇論文，被引用超過(guò)25000次（截至2024 年1月，H指數(shù)=52）。目前，獲獎(jiǎng)包括‘科睿唯安交叉學(xué)科高被引科學(xué)家(前0.1%)’、‘國(guó)際先進(jìn)材料協(xié)會(huì)青年科學(xué)家獎(jiǎng)’、‘海軍研究中心青年科學(xué)家獎(jiǎng)’等。

通常情況下，通過(guò)改變?nèi)芤褐泻铣蓪訝罱饘冫u化物鈣鈦礦的組成成分，能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)其光學(xué)和電子性質(zhì)的調(diào)整。這些材料的一維形式的生長(zhǎng)僅限于(BA)₂PbI₄的氣相生長(zhǎng)，其中BA為丁基銨，或(BA)₂(MA)_n-1Pb_nI_3n+1的光刻模板化溶液相生長(zhǎng)，其中MA是甲基銨，層數(shù) n 為 2到5。然而，這些方法具有較高的處理復(fù)雜性和成本，并且可擴(kuò)展性和設(shè)計(jì)靈活性有限。值得注意的是，層狀鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)激發(fā)了具有工程化帶隙和分子間π相互作用。

研究發(fā)現(xiàn)，有機(jī)模板分子可以打破層狀鈣鈦礦的平面內(nèi)對(duì)稱(chēng)性，并通過(guò)二次鍵合相互作用誘導(dǎo)其一維生長(zhǎng)。具體來(lái)說(shuō)，這些分子引入了與鹵化物鈣鈦礦的離子性質(zhì)和八面體間距兼容的面內(nèi)氫鍵。層狀鈣鈦礦的納米線可以很容易地組裝在溶液中，通過(guò)形成一維氫鍵有機(jī)網(wǎng)絡(luò)來(lái)促進(jìn)。這些納米線具有可定制的長(zhǎng)度和高質(zhì)量的腔體，為研究層狀鈣鈦礦中的各向異性激子行為、光傳播和激光提供了一個(gè)理想的平臺(tái)，這也突出了有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化半導(dǎo)體的結(jié)構(gòu)可調(diào)性，為層狀材料帶來(lái)了前所未有的形貌控制。

面內(nèi)單向H鍵合

層狀鈣鈦礦的有機(jī)中間層通常展現(xiàn)出較弱的長(zhǎng)程有序，如沿(PEA)₂PbBr₄（PEA：苯乙銨）堆疊方向的面外，顯示有機(jī)層中分子間相互作用較弱（圖1A）。為了排列陽(yáng)離子，本文選擇羧酸（COOH）通過(guò)多個(gè)氫鍵二聚，這些氫鍵具有很強(qiáng)的方向性，被廣泛用于驅(qū)動(dòng)有機(jī)構(gòu)建塊的自組裝和排列。其中，用COOH將PEA衍生到苯基環(huán)的3位點(diǎn)，使得經(jīng)典的COOH二聚體穿過(guò)范德瓦爾斯間隙在面外形成（圖1B），正如之前在二維鈣鈦礦中觀察到的那樣（10）。然而，這種面外的方向性并沒(méi)有改變層狀鈣鈦礦晶體的面內(nèi)生長(zhǎng)，并且只獲得了2D納米結(jié)構(gòu)。

圖1. 基于不同有機(jī)陽(yáng)離子的層狀[PbBr₄]^2-鈣鈦礦形貌和晶體結(jié)構(gòu)的對(duì)比。

為了直接一維生長(zhǎng)，本文首先在現(xiàn)有部分的對(duì)位引入了一個(gè)額外的羧基單元，形成類(lèi)似鄰苯二甲酸（TPA）的主干，將其命名為T(mén)PA3。同時(shí)，(TPA3)₂PbBr₄的晶體結(jié)構(gòu)顯示，在單向分子間相互作用的驅(qū)動(dòng)下，最終在2D無(wú)機(jī)襯底上排列良好的1D鏈（圖1C和E）。

圖2. 使用(BrCA3)₂PbBr₄表示的2D鈣鈦礦納米線的生長(zhǎng)機(jī)理及其形貌和光學(xué)特性。

盡管2D鈣鈦礦納米線的形成似乎取決于有機(jī)層內(nèi)固有的1D連通性，但還需要進(jìn)一步的研究來(lái)確定它們的生長(zhǎng)方向是否遵循COOH二聚體的氫鍵方向。作者使用單晶X射線衍射（SC-XRD）和選擇區(qū)域電子衍射（SAED）對(duì)(BrCA3)₂PbBr₄的晶體體相和納米線進(jìn)行面表征。每個(gè)晶體的長(zhǎng)軸與其[110]晶體方向?qū)R，兩者都與八面體堆疊方向相匹配。

圖3：層狀2D和準(zhǔn)2D鈣鈦礦納米線。

圖4：各向異性發(fā)射極化。

圖5：波導(dǎo)和激光。

綜上所述，本文通過(guò)在有機(jī)間隔物之間引入強(qiáng)大的分子間相互作用，但這調(diào)控層狀鈣鈦礦形貌的方法與有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料的特殊晶體結(jié)構(gòu)不同，需要更全面的研究。同時(shí)，使用定向超分子合成子進(jìn)行形態(tài)控制，被證明是各種層狀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)和各種有機(jī)間隔物的普遍適用策略。特別是，有機(jī)層中官能團(tuán)的選擇和分子間相互作用遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出了COOH二聚體和氫鍵網(wǎng)絡(luò)。例如，π相互作用（π-π、π-p 或 σ-π）、靜電力甚至手性也可以很容易地實(shí)現(xiàn)。在這方面的進(jìn)一步探索將為這些雜化層狀材料引入增強(qiáng)的多功能性，也將推動(dòng)下一代半導(dǎo)體的發(fā)展。

Wenhao Shao?, Jeong Hui Kim?, Jeffrey Simon, Zhichen Nian, Sung-Doo Baek, Yuan Lu, Colton B. Fruhling, Hanjun Yang, Kang Wang, Jee Yung Park, Libai Huang, Yi Yu, Alexandra Boltasseva, Brett M. Savoie, Vladimir M. Shalaev, Letian Dou*, Molecular templating of layered halide perovskite nanowires. (2024).

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