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第一作者：Juan Zhang

通訊作者：李亞飛，王彧

通訊單位：南京師范大學(xué)

南京師范這對(duì)師徒，以共通身份發(fā)表JACS！

李亞飛，南京師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，江蘇省特聘教授。國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年科學(xué)基金獲得者（2015年），江蘇省杰出青年基金獲得者（2015年），江蘇省特聘教授（2013年）全國百篇優(yōu)秀博士論文提名獎(jiǎng)（2014年）。研究方向：計(jì)算化學(xué)，計(jì)算材料學(xué)，計(jì)算納米科學(xué)。（信息來源：https://hky.njnu.edu.cn/info/1072/3098.htm）

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王彧，2013年本科畢業(yè)于南京師范大學(xué)，博士師從李亞飛教授，2018年畢業(yè)后進(jìn)入南洋理工大學(xué)Kun Zhou教授課題組從事博士后研究工作。2021年加入南京師范大學(xué)，現(xiàn)為南京師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授。長期從新穎二維材料設(shè)計(jì)與模擬與電催化材料的催化機(jī)制模擬研究。（信息來源：https://mp.weixin.qq.com/s/xhfK0FvNqrsLNlDyOG21-w）

論文速覽

銅（Cu）單原子催化劑（SACs）顯示出產(chǎn)生多（C₂₊）產(chǎn)物的巨大潛力，但現(xiàn)實(shí)條件下單原子Cu (Cu₁)的內(nèi)在活性仍有爭議。

本研究通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算和明確的溶劑化模型，探討了銅單原子催化劑（Cu SACs）在實(shí)際條件下生成多碳（C₂₊）產(chǎn)品的內(nèi)在活性。研究發(fā)現(xiàn)，無論底物如何，原始的單原子銅（Cu₁）位點(diǎn)均缺乏C₂₊活性。

具體而言，以氮化碳上穩(wěn)定錨定的Cu₁為例（Cu₁@C₃N₄），原始的Cu₁位點(diǎn)由于缺乏附近的活性位點(diǎn)，無法促進(jìn)*CO加氫和CO-CO耦合，并且在操作過程中不穩(wěn)定，導(dǎo)致Cu的浸出和聚集形成小的Cu簇，而由至少三個(gè)Cu原子組成的衍生Cu簇可以有效地促進(jìn)CO-CO耦合。

此外，研究還將模型擴(kuò)展到其他典型的Cu SACs，發(fā)現(xiàn)所有的Cu₁位點(diǎn)都是不活躍的，而衍生的Cu簇催化劑的C₂₊性能則取決于底物。本研究為Cu SACs的機(jī)理提供了見解，并為它們的合理優(yōu)化提供了實(shí)際指導(dǎo)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：Cu₁@C₃N₄的優(yōu)化配置，以及在顯式水模型下30 ps AIMD模擬結(jié)束時(shí)Cu₁@C₃N₄的快照。

圖2：Cu₁@C₃N₄中原始Cu₁原子遷移到其相鄰等效位置的示意圖，以及相應(yīng)的自由能圖。

圖3：在Cu₂@C₃N₄、Cu₃@C₃N₄和Cu₄@C₃N₄上形成*CHO和*OCCO的動(dòng)力學(xué)障礙，以及初始狀態(tài)、過渡態(tài)和最終狀態(tài)的視圖。

圖4：2D卟啉Cu、銅酞菁Cu、吡咯型CuN₄、吡啶型CuN₄和石墨烯負(fù)載的CuN₃上的CO吸附配置，以及石墨烯負(fù)載的CuN₃上加氫形成*CHO的動(dòng)力學(xué)障礙。

總結(jié)展望

本研究的亮點(diǎn)在于揭示了Cu SACs在CO₂/CO電還原反應(yīng)中生成C₂₊產(chǎn)品的活性起源。通過DFT計(jì)算和全面的動(dòng)力學(xué)分析研究結(jié)果表明，不是原始的Cu₁原子，也不是Cu₂簇，而是至少由三個(gè)Cu原子組成的Cu₁原子衍生的Cu簇負(fù)責(zé)催化活性。

研究結(jié)果還揭示，盡管Cu₁原子在不同底物上都不活躍，但衍生的Cu簇的C₂₊性能是底物依賴的。本工作加深了對(duì)Cu SACs在CO₂/CO電還原反應(yīng)中機(jī)制的理解，闡明了Cu簇作為真正的活性中心對(duì)C₂₊產(chǎn)品選擇性的決定性影響，并為未來的催化劑設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Not One, Not Two, But at Least Three: Activity Origin of Copper Single-Atom Catalysts toward CO₂/CO Electroreduction to C₂₊ Products

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c05669

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/31/5d1161b2c1/

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