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由可再生能源(如水、風(fēng)和太陽能)驅(qū)動(dòng)的水電解是一種有前景和有效的綠色氫氣生產(chǎn)技術(shù)。在通用pH電解質(zhì)中，堿性水電解一直被認(rèn)為是工業(yè)制氫最可行的途徑之一。然而，由于陰極析氫反應(yīng)(HER)在高pH值介質(zhì)中動(dòng)力學(xué)緩慢，即使使用貴金屬HER催化劑，堿性/中性HER活性比也比在酸中低2-3個(gè)數(shù)量級(jí)。

最近，有人在中性pH電解質(zhì)中研究了一種由氧化鎢載體和負(fù)載的貴金屬(Ru和Ir)納米顆粒組成的新型復(fù)合催化劑，其中弱酸性H_xWO₃中間體的形成改變了貴金屬周圍的酸性化學(xué)環(huán)境，從而顯著提高了貴金屬Ru/Ir的HER活性。然而，高價(jià)氧化鎢的溶解問題限制了其在高pH條件下的進(jìn)一步應(yīng)用。因此，開發(fā)合理的策略來提高氧化鎢的結(jié)構(gòu)穩(wěn)健性可能會(huì)顯著促進(jìn)貴金屬催化劑的堿性HER過程。

近日，中國(guó)科學(xué)院蘇州納米所崔義、蘇州大學(xué)王璐、中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院王娟和重慶理工大學(xué)陳志剛等通過水熱法在泡沫鎳表面制備了自支撐式WO₂負(fù)載Ru單原子催化劑(Ru SAC@WO₂/NF)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在堿性介質(zhì)中，所制備的Ru SAC@WO₂/NF催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的HER過電位幾乎為零，Tafel斜率為38 mV dec^?1。

同時(shí)，該材料具有顯著的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值，在電流密度為50和200 mA cm^?2的條件下，過電位分別僅為40和84 mV，在100 mV過電位下的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)為21.9 s^?1。此外，Ru SAC@WO₂/NF復(fù)合催化劑在10、50和200 mA cm^?2條件下連續(xù)制氫50小時(shí)以上未發(fā)生明顯地活性降解，顯示出優(yōu)異的反應(yīng)穩(wěn)定性。

一系列表征結(jié)果和理論研究表明，Ru SAC@WO₂/NF復(fù)合催化劑由于其固體酸催化劑的特性，可以改變堿性HER過程的傳統(tǒng)反應(yīng)途徑：1.配位不飽和W原子作為高效的Lewis酸中心可自發(fā)或低能壘條件下產(chǎn)生質(zhì)子；2.所產(chǎn)生的質(zhì)子可以自發(fā)地插入WO₂的晶格中以形成H_xWO_y弱酸中間體，這構(gòu)建了酸性催化劑表面(pH<7)，并且Ru單原子中心通過遵循Volmer-Tafel反應(yīng)途徑加速相鄰H_xWO_y位點(diǎn)的去質(zhì)子化動(dòng)力學(xué)以重新結(jié)合成H₂分子。

此外，W-Ru金屬鍵能夠增強(qiáng)局部金屬性質(zhì)，將產(chǎn)生的OH^?中間體排斥到堿性電解質(zhì)中，進(jìn)而保證了Ru單原子的穩(wěn)定性。綜上，該項(xiàng)研究通過結(jié)合具有酸性和金屬性的WO₂及Ru單原子的催化性能，為設(shè)計(jì)類酸性催化劑表面以強(qiáng)化高電流密度堿性HER反應(yīng)提供了一條有價(jià)值的途徑。

Ru single atoms tailoring the acidity of metallic tungsten dioxide for a boosted alkaline hydrogen evolution reaction. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01173

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