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第一作者：Bo Wen

通訊作者：李福軍，滑緯博

通訊單位：南開大學(xué)，西安交通大學(xué)

李福軍，南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院，研究員、教授，博士生導(dǎo)師，畢業(yè)于香港大學(xué)，湖北崇陽縣人，國家杰出青年科學(xué)基金獲得者（2023年）。

長期從事低成本鈉離子電池和高比能金屬空氣電池。以第一或通訊作者身份，發(fā)表3篇PNAS、15篇Angew. Chem.、4篇JACS、1篇Nat. Commun.、2篇Adv. Mater.、2篇Adv. Energy Mater.等110余篇論文，獲中國發(fā)明專利授權(quán)10項，主編了科學(xué)出版社《二次電池科學(xué)與技術(shù)》本科教材1部，參與制定了《鋰空氣電池電性能和安全性能要求及測試方法》團體標準。

滑緯博，西安交通大學(xué)特聘研究員，博士生導(dǎo)師，入選陜西省“秦創(chuàng)原引進高層次創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)人才”、西安交通大學(xué)“青年拔尖人才支持計劃”。

截止目前，以第一/通訊作者（含共同）在Nat. Commun.、JACS、Angew. Chem.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等國際知名期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文20余篇。擔任《eScience》等期刊的青年編委，主持和參與了國家自然科學(xué)基金、“中德博士后交流項目”、德國DFG、BMBF等項目。

論文速覽

光輔助Li-O₂電池表現(xiàn)出高往返效率，這歸功于光在氧還原和析出反應(yīng)中產(chǎn)生的電子和空穴。然而，由電子和空穴之間的庫侖相互作用產(chǎn)生的激子效應(yīng)阻礙了載流子分離，從而阻礙了光能的有效利用。

本論文探討了光輔助鋰-氧氣（Li-O₂）電池中激子解離為電荷載流子的問題。

研究團隊利用卟啉基的金屬-有機框架（MOFs）作為光催化劑，通過調(diào)控金屬-氧簇來加速激子解離，從而提高電池的光電化學(xué)性能。實驗結(jié)果表明，通過增強配體到金屬簇的電荷轉(zhuǎn)移（LMCT），可以有效促進激子解離，減少單線態(tài)氧的生成，并延長載流子的壽命，實現(xiàn)低過電位和穩(wěn)定的電池循環(huán)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：FeNi-TCPP納米棒的形態(tài)和尺寸，以及其在碳布上的均勻分布。

圖2：FeNi-TCPP和Fe-TCPP的 (a) 紫外/可見吸收光譜，(b) UPS光譜，(c)能帶結(jié)構(gòu)，(d)瞬態(tài)光電流響應(yīng)以及 (e) ^?O₂^–自由基和 (f) ¹O₂的EPR光譜。(g)^?O₂^–和¹O₂的生成示意圖。

圖3：(a) DOSs，(b) Fe 3d和Ni 3d軌道位置，以及 (c) FeNi-TCPP和 Fe-TCPP (001) 平面上電荷密度的等值線圖。(d, e) 暗處和輻照下FeNi-TCPP的Fe 2p和Ni 2p的原位XPS光譜。(f) Fe-TCPP中的激子效應(yīng)和FeNi-TCPP中的激子解離示意圖。

圖4：CC、FeNi-TCPP和Fe-TCPP在 (a) 輻照和 (b) 黑暗條件下的放電/充電曲線。(c) FeNi-TCPP和Fe-TCPP在輻照下的循環(huán)性能。

總結(jié)展望

本研究成功合成了卟啉基MOFs，并將其應(yīng)用于光輔助Li-O₂電池的光陰極，通過調(diào)控金屬-氧簇增強了LMCT，從而促進了激子的有效解離。

這一策略不僅提高了電池的放電電壓，降低了充電電壓，而且實現(xiàn)了高達92%的往返效率和在高電流密度下的穩(wěn)定循環(huán)。這項工作為設(shè)計新型光輔助Li-O₂電池提供了重要的見解，并為延長電荷載流子的壽命提供了有希望的策略。

文獻信息

標題：Exciton Dissociation into Charge Carriers in Porphyrinic Metal-Organic Frameworks for Light-Assisted Li-O2 Batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202405440

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/30/5964bd333f/

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