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?蘇大ACS Catal.: 構建對稱性破壞中熵合金金屬烯，選擇性電催化NO3?還原為NH3

電化學NO₃^?轉化為NH₃(NO₃RR)不僅可以產(chǎn)生化學原料，而且可以凈化環(huán)境，是典型的“變廢為寶”策略。電化學NO₃RR一個復雜的八電子轉移過程，通常會產(chǎn)生NO₂、NO、N₂和NH₂OH等副產(chǎn)物。同時，競爭性析氫反應(HER)會進一步降低反應選擇性。近年來，利用納米合金改善NO₃RR活性已成為一種有效的方法。納米合金催化劑中的電子擾動和雜化軌道引起的強烈的金屬-金屬相互作用可以有效地調整其局部幾何和電子狀態(tài)，從而顯著影響關鍵反應中間體的穩(wěn)定和活化。

近日，蘇州大學路建美和晏成林等通過Pd、Cu和Co的合金化，構建了一種具有面心立方結構的對稱破裂中熵合金金屬烯材料(MEA金屬烯)，并將其用于選擇性催化NO₃RR。

得益于均勻的元素分布和活性位點的最大暴露，MEA金屬烯在中性和堿性條件下均表現(xiàn)出優(yōu)異的NO₃^?-NH₃性能，NH₃法拉第效率(FE)大于99.6%，收率超過532.5 mg h^-1 mg_cat^-1，優(yōu)于大多數(shù)已報道的最先進的NO₃RR催化劑。更重要的是，MEA金屬烯還能有效地去除工業(yè)廢水中的NO₃^?污染物，NO₃^?轉化率達到99.7%以上，將6200 ppm的工業(yè)廢水凈化到飲用水的標準。

原位光譜表征和理論計算表明，由于雜原子合金中元素電負性差異引起的對稱性破壞，MEA金屬烯上發(fā)生了電荷重分布，使其d帶中心更接近費米能級，這將削弱*NO的N-O鍵，從而降低速率控制步驟的能壘；同時，競爭性HER和NO₂^?的形成也受到阻礙，進一步提高了反應的活性和選擇性。

綜上，該項工作不僅為NO₃RR催化劑的設計提供了一個有效的策略，而且可以促進合金催化劑中電子結構調控對其他電催化反應性能影響的研究。

Achieving near 100% faradaic efficiency of electrocatalytic nitrate reduction to ammonia on symmetry-broken medium-entropy-alloy metallene. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00879

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