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被引6.8萬+，h指數(shù)137，北京大學「國家杰青」郭少軍團隊，最新AM！

第一作者：羅恒

通訊作者：郭少軍，呂帆

通訊單位：北京大學

郭少軍，北京大學博雅特聘教授、國家杰出青年基金獲得者、國家重點研發(fā)計劃首席科學家、英國皇家化學會會士；吉林大學學士、中科院應化所博士、布朗大學博士后、美國阿拉莫斯國家實驗室奧本海默杰出學者。以通訊作者在Nature、Science、NSC系列（26）、Adv. Mater./Angew. Chem./JACS/PNAS（66）等高影響力期刊發(fā)表學術(shù)論文200余篇；論文被引6.8萬余次，h指數(shù)137；2014-2023連續(xù)10年入選“全球高被引科學家”榜單（化學、材料）。（來源：https://faculty.pku.edu.cn/guoshaojun/zh_CN/more/49151/jsjjgd/index.htm）

論文速覽

高熵合金（High-entropy alloys, HEAs）將多種不同的元素限制在同一個晶格中，導致強烈的晶格畸變效應。晶格畸變傾向于在原子級別引起局部微觀應變，從而影響不同電催化反應中各種吸附物的表面吸附行為，但這一點尚未被探索。

本論文研究了高熵合金（High-entropy alloys, HEAs）在電催化反應中的應用。研究團隊報告了一種亞2納米的IrRuRhMoW高熵合金納米粒子（NPs），通過晶格畸變誘導的局部微觀應變來增強堿性氫氧化（HOR）和析氫反應（HER）的性能。

實驗和理論研究共同證實，通過同時調(diào)節(jié)氫吸附結(jié)合能和表面氧化性，實現(xiàn)了氫（Had）的減弱吸附和羥基（OHad）的增強吸附，從而保證了IrRuRhMoW高熵合金NPs在HOR/HER反應中的卓越性能。

圖文導讀

圖1：IrRuRhMoW高熵合金納米粒子的合成示意圖、透射電子顯微鏡圖像、粒徑分布、X射線衍射圖譜、高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡圖像以及元素分布圖。

圖2：IrRuRhMoW和IrRuRh納米粒子的原子級STEM圖像、快速傅里葉變換（FFT）圖案、逆FFT（IFFT）圖案、幾何相位分析（GPA）圖像以及三維原子位點和相對強度分布的圖像。

圖3：IrRuRhMoW高熵合金納米粒子的傅里葉變換擴展X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（FT-EXAFS）光譜、X射線光電子能譜（XPS）的價帶（VB）光電子能譜圖、O 1s光譜和電子順磁共振（EPR）信號。

圖4：IrRuRhMoW/C、IrRuRh/C和Pt/C的氫氧化反應（HOR）極化曲線、動力學電流密度、塔菲爾（Tafel）圖、CO剝離和H_upd電位以及抗CO中毒性能的測試結(jié)果。

圖5：HOR反應路徑的理論計算模型、d帶中心、晶體軌道哈密頓布居（COHP）圖、電荷密度差異以及HOR反應的能量障礙。

圖6：IrRuRhMoW/C、IrRuRh/C和Pt/C在0.1 M KOH和0.1 M HClO₄溶液中的析氫反應（HER）極化曲線、質(zhì)量活性（MA）和轉(zhuǎn)換頻率（TOF）值。

總結(jié)展望

本研究成功合成了具有局部微觀應變的亞2納米IrRuRhMoW高熵合金納米粒子，作為電催化劑在堿性條件下展現(xiàn)出卓越的氫氧化反應（HOR）和析氫反應（HER）性能。

通過實驗和理論計算，研究團隊發(fā)現(xiàn)微觀應變可以調(diào)節(jié)氫吸附結(jié)合能和表面氧化性，實現(xiàn)Had和OHad的最佳吸附平衡。IrRuRhMoW高熵合金納米粒子在HOR中表現(xiàn)出8.09 mA μg^-1_PGM的動力學電流密度，是無內(nèi)部應變的IrRuRh納米粒子的8.89倍，是商業(yè)Pt/C催化劑的22.47倍，為目前報道的所有非鉑基催化劑中的最高值。

在HER中，展現(xiàn)的5.93 H₂s^-1的TOF值，是Pt/C催化劑的4.6倍，超過了大多數(shù)貴金屬基催化劑。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計新型高效能源轉(zhuǎn)換催化劑提供了新策略。

文獻信息

標題：Sub-2 nm Micro-strained High-Entropy-Alloy Nanoparticles Boosts Hydrogen Electrocatalysis

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202403674

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/28/a3c51c49cb/

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