第一作者：Peng Zhan

通訊作者：秦培勇，盧璐，韓布興

通訊單位：北京化工大學，中國科學院化學研究所

韓布興，中國科學院化學研究所研究員、華東師范大學特聘教授、英國諾丁漢大學榮譽教授，中國科學院院士、發(fā)展中國家科學院院士、英國皇家化學會會士。

在 Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等期刊發(fā)表SCI收錄論文800余篇，獲國家專利60余件，在重要學術(shù)會議做大會報告和邀請報告200余次。作為第一完成人獲國家自然科學獎二等獎1項、北京市科學技術(shù)獎二等獎1項，獲Elsevier出版社J. Colloid interf. Sci.期刊終身成就獎，作為非第一完成人獲國家和省部級科技進步獎3項，領(lǐng)銜的“綠色化學與技術(shù)研究集體”獲2022年度中國科學院杰出科技成就獎。

（信息來源：https://teacher.ucas.ac.cn/~0005948）

秦培勇教授，博士生導(dǎo)師，北京市科技新星。主要從事生物化工和膜分離研究。2005年7月畢業(yè)于清華大學化學工程系，師從陳翠仙教授，獲工學博士學位。2005年7月至今為北京化工大學教師。2008年入選北京市科技新星計劃，2010年5月至2011年6月赴美Texas Tech. University博士后。作為負責人，承擔了多項國家重點研發(fā)計劃課題、863、973、國家自然基金等研究工作。作為主要完成人之一，獲國家技術(shù)發(fā)明二等獎1項，省部級獎多項；國家級教學成果獎二等獎1項，北京市教學成果一等獎1項。

2005年7月-2008年12月，北京化工大學，生命科學與技術(shù)學院，講師

2009年1月-2014年12月，北京化工大學，生命科學與技術(shù)學院，副教授

2015年1月-至今，北京化工大學，生命科學與技術(shù)學院，教授

2015年7月-2019年5月，北京化工大學，生命科學與技術(shù)學院，副院長

2019年5月-至今，北京化工大學，侯德榜工程師學院（巴黎居里工程師學院），院長、書記。

（信息來源：https://life.buct.edu.cn/2019/1031/c708a5656/page.htm）

盧璐，北京化工大學化學講師，研究方向：納米材料的合成及其電催化活性研究。

2014-2019 ??中國科學院化學研究所，物理化學理學博士，?導(dǎo)師：韓布興院士。

2010-2014? ?四川大學化學學院

2019-今? ?北京化工大學 巴黎居里工程師學院，化學課程講師

（信息來源：https://engineer.buct.edu.cn/2020/1225/c10634a143344/page.htm）

論文速覽

從二氧化碳（CO₂）和硝酸鹽（NO₃^–）電化學合成尿素是傳統(tǒng)能源密集型尿素合成技術(shù)的替代方法。本文報道了一種CuAu單原子合金（SAA），通過電子金屬載體相互作用（EMSI），實現(xiàn)了在-0.94 V下尿素產(chǎn)率高達813.6 μg h^-1 mg_cat^-1，以及在-0.74 V下法拉第效率（FE）達到45.2%。

原位實驗和理論計算表明，單原子Cu位點可以調(diào)節(jié)中間體的吸附行為。雙金屬位點通過自發(fā)耦合*CO和*NO形成關(guān)鍵中間體*ONCO，協(xié)同加速C-N鍵的形成。更重要的是，CuAu SAA與CeO₂載體之間的電子金屬載體相互作用進一步調(diào)節(jié)了電子結(jié)構(gòu)和界面微環(huán)境，賦予了電催化劑卓越的活性和耐久性。本工作構(gòu)建了具有EMSI效應(yīng)的SAA電催化劑，以在原子水平上定制C-N耦合，可以為C-N耦合系統(tǒng)的發(fā)展提供指導(dǎo)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：Cu₁Au₈@CeO₂的透射電子顯微鏡圖像、高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡圖像、能量色散光譜元素分布圖、電子順磁共振波譜、X射線衍射圖譜、X射線光電子能譜圖和紫外光電子能譜圖。

圖2：Cu K邊X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）光譜、傅里葉變換擴展X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（FT-EXAFS）光譜。

圖3：Cu₁Au₈@CeO₂催化劑在不同電解液中的線性掃描伏安曲線（LSV）、尿素產(chǎn)率、尿素和所有產(chǎn)物的法拉第效率。

圖4：Cu₁Au₈@CeO₂在不同電位下的原位拉曼光譜和原位傅里葉變換紅外光譜（FTIR）。

圖5：*NO、*N、*NH、*氨基與*CO和質(zhì)子化作用的耦合能壘的比較。

總結(jié)展望

本研究設(shè)計了一種Cu₁Au₈@CeO₂電催化劑，通過EMSI效應(yīng)實現(xiàn)了NO₃^–和CO₂的共還原，以合成尿素。該催化劑在-0.94 下達到了813.6 μg h⁼¹ mg_cat⁼¹的高尿素產(chǎn)率，以及在-0.74 V 下達到了45.2%的法拉第效率。

原位實驗和理論計算表明，單原子Cu位點能夠調(diào)節(jié)中間體的吸附行為，Cu-Au雙金屬位點通過自發(fā)耦合*CO和*NO產(chǎn)生關(guān)鍵中間體*ONCO，協(xié)同促進C-N鍵的形成。CuAu SAA與CeO₂載體之間的EMSI進一步調(diào)節(jié)了電子結(jié)構(gòu)，賦予了電催化劑卓越的活性和耐久性。本工作為在原子水平上定制C-N耦合提供了一種具有EMSI效應(yīng)的SAA電催化劑，預(yù)期將指導(dǎo)未來C-N耦合系統(tǒng)的發(fā)展。

文獻信息

標題：Efficient Electrosynthesis of Urea over Single-Atom Alloy with Electronic Metal Support Interaction

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202409019