第一作者：Yu Liu，Han Su

通訊作者：孫學良，涂江平，鐘宇

通訊單位：加拿大西安大略大學，浙江大學

孫學良，1963年12月31日出生于天津市，加拿大工程院院士，加拿大皇家科學院院士，中國工程院外籍院士，加拿大西安大略大學教授。（

信息來源：

https://baike.baidu.com/item/%E5%AD%99%E5%AD%A6%E8%89%AF/50922327?fr=ge_ala，

更新時間：2024-04-17）

涂江平，?浙江大學，教授，博士生導師；現(xiàn)任浙江大學金屬材料研究所所長，浙江省電池新材料與應(yīng)用技術(shù)研究重點實驗室主任，國際電化學學會會刊Electrochimica Acta編委（Editor）。

（信息來源：https://person.zju.edu.cn/0094046/586412.html，更新時間：2019-03-04）

論文速覽

全固態(tài)鋰金屬電池被認為是下一代儲能設(shè)備，有可能將最先進的鋰離子電池的能量密度提高一倍，并消除安全隱患。在固態(tài)電解質(zhì)中實現(xiàn)穩(wěn)定的Li沉積/剝離而沒有枝晶擴展對于實現(xiàn)承諾的高能量密度至關(guān)重要。

本研究探討了在全固態(tài)鋰電池（ASSLMBs）中，通過實現(xiàn)超離子鋰銀礦電解質(zhì)Li_5.3PS_4.3ClBr_0.7的均勻微觀結(jié)構(gòu)來抑制鋰枝晶的生長。

研究團隊通過不同的合成路徑比較，發(fā)現(xiàn)了一種新型的立方體形貌的微觀結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)通過高速機械研磨后退火的方法（BMAN-LPSCB）合成。這種均勻的微觀結(jié)構(gòu)有助于通過冷壓形成具有顯著降低孔隙率的電解質(zhì)顆粒?？紫兜臏p少顯著增強了電解質(zhì)抑制枝晶形成的能力，其臨界電流密度達到3.8 mA cm^?2。

使用BMAN-LPSCB電解質(zhì)的鋰對稱電池顯示出在3 mA cm^?2 / 3 mAh cm^?2高電流密度和截止容量下超過150小時的穩(wěn)定鋰沉積/剝離。利用BMAN-LPSCB電解質(zhì)的全固態(tài)Li/NCM電池也展示了出色的耐久性，在1C倍率下1000個循環(huán)后容量保持率為96%。本研究強調(diào)了硫化物電解質(zhì)的微觀結(jié)構(gòu)是影響全固態(tài)電池中機械驅(qū)動的鋰枝晶傳播的關(guān)鍵因素。

圖文導讀

圖1：驗證固態(tài)電解質(zhì)的微觀結(jié)構(gòu)。

圖2：不同合成路徑得到的LPSCB電解質(zhì)的Arrhenius圖和Nyquist圖，以及室溫下的DC極化測試的電流-電壓曲線圖，用于確定電解質(zhì)的離子導電性和活化能。

圖3：使用不同LPSCB電解質(zhì)的Li-Li對稱電池在恒定電流密度和截止容量下的電壓-時間曲線，以及循環(huán)期間的Nyquist圖演變。

圖4：不同合成路徑準備的LPSCB電解質(zhì)的臨界電流密度，以及在不同電流密度和截止容量下的Li-Li對稱電池的電壓-時間曲線。

圖5：SS-LPSCB和BMAN-LPSCB電解質(zhì)在鋰/電解質(zhì)界面的示意圖，以及冷壓顆粒的橫截面SEM圖像和同步輻射XCT的三維體積渲染圖像。

圖6：使用BMAN-LPSCB電解質(zhì)的Li|BMAN-LPSCB|NCM83 ASSLMBs在不同倍率下的電化學性能。

總結(jié)展望

本研究成功通過不同的合成路徑制備了具有相同晶體結(jié)構(gòu)的Li_5.3PS_4.3ClBr_0.7（LPSCB）固態(tài)電解質(zhì)，并發(fā)現(xiàn)合成路徑對電解質(zhì)的微觀形貌有顯著影響，進而影響其電化學性能。特別是，通過高速機械研磨后退火方法合成的BMAN-LPSCB電解質(zhì)展現(xiàn)出了最高的離子導電性和最均勻的微觀形貌。

這種電解質(zhì)顆粒的致密結(jié)構(gòu)不僅提高了冷壓離子導電性，還顯著提高了抑制鋰枝晶的能力。使用BMAN-LPSCB電解質(zhì)的全固態(tài)鋰電池在1C倍率下1000個循環(huán)后展示了96%的出色容量保持率。這項工作為全固態(tài)電池中硫化物電解質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)對機械失效的影響提供了新的視角，并為未來電池設(shè)計提供了重要的指導。

文獻信息

標題：Inhibiting Dendrites by Uniformizing Microstructure of Superionic Lithium Argyrodites for All-Solid-State Lithium Metal Batteries

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202400783