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中科大路軍嶺，最新Angew！

第一作者：Yin Li, Yuxing Xu, Si Chen

通訊作者：路軍嶺

通訊單位：中國科學技術大學

路軍嶺教授迄今發(fā)表SCI論文85篇，其中以包括一作或通訊論文Nature 1篇、Science 1篇，Nat. Commun 3篇、Science Adv. 1篇、JACS 2篇、Angew Chem 2篇、ACS Catal 5篇，以及受邀綜述Surf. Sci. Rep. 1篇和 Acc. Chem Res. 1篇。申請中國專利2項、國際專利1項。研究成果被國際知名期刊《Nano Today》和國際科技雜志《IEEE Spectrum》亮點報到。目前擔任Current Catalysis（2017年-至今）的編委。其中，研究成果——“界面單位點”新型催化劑結構設計與氫氣中微量CO的高效去除，入選教育部2019年度“中國高等學校十大科技進展”。路軍嶺教授也曾獲得2019年度中國化學會-英國皇家化學會青年化學獎、2019年度“中國科學院優(yōu)秀導師獎和中國科大2019年度杰出研究校長獎等獎項。

2013.3-至今：中國科學技術大學，化學物理系，教授，博士生導師

2010.7-2013.2：美國阿貢國家實驗室，博士后，導師: Jeffrey W. Elam 博士

2007.7-2010.6：美國西北大學，博士后，導師: Peter C. Stair 教授

2004.8-2006.8：德國Fritz-Haber-Institut 馬普所，交換學生，導師: Hans-Joachim Freund 教授

2002.9-2007.7：中科院物理研究所，博士，導師：高鴻鈞院士

（信息來源：http://www.hfnl.ustc.edu.cn/detail?id=11329）

論文速覽

本論文研究了如何通過調控錨定位點的電子結構來實現(xiàn)零價單原子催化劑（SACs），以提高其在加氫反應中的性能。對比金屬納米粒子，SACs中的金屬原子通常顯示出較低的活性，并且在反應條件下容易聚集。

通過理論計算研究表明，通過在g-C₃N₄上摻雜具有較低電負性的硼原子（BCN），可以調整金屬錨定位點的局部電子結構，實現(xiàn)零價鈀（Pd）SACs，這些SACs具有增強的金屬-載體軌道雜化，提高了穩(wěn)定性，并且Pd 4d軌道上移，提高了H₂活化的活性。精確合成的Pd SACs在不同硼含量的BCN載體上得到了驗證。

在低硼含量的BCN載體上實現(xiàn)了零價Pd₁/BCN SAC，它在H₂還原環(huán)境中表現(xiàn)出更高的穩(wěn)定性，并且其加化活性大約分別是高價位Pd₁/g-C₃N₄和高硼含量Pd₁/BCN的約10倍和34倍。

圖文導讀

圖1：g-C₃N₄和xBCN（x=1, 2, 3, 4）的理論計算。

圖2：STEM圖像和EDS元素分布圖展示1.6BCN和4.3BCN的合成和結構表征。

圖3：Pd₁/1.6BCN、Pd₁/g-C₃N₄和Pd₁/4.3BCN在H₂還原環(huán)境下的原位EXAFS和XANES光譜，用以評估Pd SACs的結構穩(wěn)定性。

圖4：比較Pd₁/g-C₃N₄、Pd₁/1.6BCN和Pd₁/4.3BCN在1, 3-丁二烯半加氫反應中的催化性能。

總結展望

本研究成功展示了通過在g-C₃N₄中摻雜低電負性的硼原子，可以顯著改變金屬錨定位點的局部電子結構，實現(xiàn)零價Pd SACs。這種調節(jié)增強了金屬-載體之間的相互作用，提升了催化劑的穩(wěn)定性，并提高了Pd 4d軌道的能量，增強了H₂的活化活性。

實驗結果證實了理論預測，證明了Pd₁/1.6BCN SAC在H₂還原環(huán)境中具有更高的穩(wěn)定性和在1, 3-丁二烯選擇性加氫反應中具有更高的活性。這一策略具有普適性，并已成功應用于Pt₁/BCN SACs在對氯硝基苯加氫反應中。這些發(fā)現(xiàn)為設計活性高、穩(wěn)定性好的SACs提供了新的途徑，有望應用于其他催化反應。

文獻信息

標題：Tuning the Electronic Structures of Anchor Sites to Achieve Zero-Valence Single-Atom Catalysts for Advanced Hydrogenation

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202406262

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/28/617a22b841/

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