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研究背景

自旋-光子界面是量子通信和傳感領(lǐng)域的關(guān)鍵技術(shù)。然而，室溫下具有量子相干自旋的固態(tài)系統(tǒng)極為罕見，這限制了量子網(wǎng)絡(luò)和傳感器的發(fā)展。六方氮化硼（hBN）等層狀材料因其天然的缺陷結(jié)構(gòu)和可控性受到了關(guān)注。

在過去，盡管已經(jīng)觀察到了一些自旋特征，但通常限于集合水平，而且缺乏明確的自旋-光子界面。此外，尚未實現(xiàn)在環(huán)境條件下對這些單光子發(fā)射缺陷的自旋相干控制，這是實現(xiàn)量子網(wǎng)絡(luò)和傳感器的關(guān)鍵一步。

成果簡介

為了解決這一挑戰(zhàn)，劍橋大學卡文迪許實驗室Hannah L. Stern和Mete Atatüre教授等人在Nature Materials期刊上發(fā)表了題為“A quantum coherent spin in hexagonal boron nitride at ambient conditions”的最新論文。他們進行了角度分辨的磁光測量和微波干涉實驗，發(fā)現(xiàn)了這些缺陷的自旋三重態(tài)基態(tài)結(jié)構(gòu)，并成功實現(xiàn)了在環(huán)境條件下的自旋相干控制。這一結(jié)果為實現(xiàn)具有室溫自旋相干性的量子網(wǎng)絡(luò)和傳感器提供了新的途徑。

圖文解讀

作者通過金屬有機氣相外延法生長多層hBN，使用碳前驅(qū)體和氨作為原料。實驗結(jié)果顯示，這種方法產(chǎn)生了與碳相關(guān)的單光子發(fā)射和自旋活性缺陷。圖1a展示了在532 nm激光照射下的hBN材料的PL共焦圖像，顯示了單個缺陷的ODMR譜，未施加外加磁場且在室溫下。ODMR信號顯示出強烈的對比度，顯示了兩個明顯的共振峰，分別位于1.87 GHz和1.99 GHz。為了確定自旋多重度，作者進行了向量磁場依賴的ODMR測量，并確認了缺陷z軸位于hBN層平面內(nèi)?；谀M，確定了缺陷的自旋哈密頓量，其零場分裂參數(shù)為1.959 GHz和59 MHz。作者還測量了25個缺陷的D和E值的統(tǒng)計分布，并得出了與先前發(fā)現(xiàn)的自旋共振不同的長自旋弛豫時間。最后，作者展示了單個缺陷的二階強度相關(guān)測量。綜上，圖1提供了關(guān)于hBN缺陷自旋結(jié)構(gòu)和特性的詳細信息，為量子信息處理提供了潛在的新平臺。

圖1：基態(tài)自旋三重態(tài)。

圖2展示了自旋拉比振蕩實驗的數(shù)據(jù)。作者使用了單個hBN缺陷進行了拉比振蕩測量，以探究在不同微波功率下的自旋相干性。圖2a顯示了通過改變共振微波脈沖的持續(xù)時間來觀察拉比振蕩，并且發(fā)現(xiàn)這些振蕩可以持續(xù)超過一微秒，表現(xiàn)出了優(yōu)異的自旋相干性。圖2b進一步展示了自旋拉比振蕩的質(zhì)量因子隨拉比頻率變化的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)在一定范圍內(nèi)，質(zhì)量因子呈線性增加，這是自旋豐富環(huán)境的典型特征。接下來，作者進行了拉姆齊干涉實驗，以獲取單個缺陷的本征不均勻去相干時間（）。在圖2c中，展示了對不同失諧Δ值的拉姆齊測量，作者發(fā)現(xiàn)的集體值為106(12) ns，這與未飽和ODMR譜的線寬相一致，進一步驗證了單個缺陷的自旋相干性。圖2展示了在環(huán)境條件下單個hBN缺陷的自旋相干性和保護的重要結(jié)果

圖2. 自旋相干性和保護。

在圖3中，作者通過基本多脈沖動態(tài)解耦協(xié)議進行了更深入的實驗，以進一步探究自旋相干性。圖3a展示了自旋回波測量的結(jié)果，使用了不同數(shù)量的重聚脈沖，作者發(fā)現(xiàn)加入額外的重聚脈沖可以顯著延長自旋相干時間。此外，作者還研究了自旋相干時間隨重聚脈沖數(shù)量變化的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)通過增加重聚脈沖數(shù)量，自旋相干時間可以進一步延長，最終達到1.08(4) μs。圖3b中的橙色曲線是對自旋相干時間隨重聚脈沖數(shù)量的冪律擬合，揭示了TDD的縮放規(guī)律。這些發(fā)現(xiàn)不僅有助于作者更深入地理解固態(tài)自旋系統(tǒng)的行為，還為量子信息處理和量子傳感器等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了重要的實驗基礎(chǔ)。

圖3. 動力解耦下自旋相干性的縮放。

為了深入了解缺陷的化學結(jié)構(gòu)和超精細耦合的性質(zhì)，作者對 hBN 中的 υ1 共振進行了研究。圖4a展示了在未施加磁場且在飽和以下條件下進行的拉比振蕩圖譜，顯示出多峰結(jié)構(gòu)。進一步的線剖面分析（圖4b）揭示了兩個峰之間約10兆赫的間隔，與未飽和 ODMR 線寬和 1/2Ω 值相符。隨后，作者在不同磁場定向下進行了未飽和 ODMR 光譜和拉比振蕩測量（圖4c、d），觀察到不同的磁場條件下，ODMR 譜線寬和拉比振蕩的去相干速度變化。在較低的磁場下，ODMR 譜顯示出復雜的結(jié)構(gòu)，而增加磁場會導致譜線變寬。此外，當磁場垂直于缺陷 z 軸時，ODMR 譜保持窄且不對稱，而平行于缺陷 z 軸時，則顯示出對稱和結(jié)構(gòu)化的特征。通過與理論計算的譜圖相對比，作者確認了 S=1 中心自旋與兩個不同核自旋之間的超精細耦合模型，這一模型能夠解釋譜圖的磁場幅度和方向依賴性。這些發(fā)現(xiàn)為理論研究提供了重要線索，以揭示基于碳的自旋三重態(tài)缺陷的微觀結(jié)構(gòu)。

圖4. ODMR譜中的超精細結(jié)構(gòu)特征。

研究結(jié)論

本研究展示了在層狀材料中存在的可光調(diào)諧 S=1 缺陷與近鄰核自旋之間的量子相互作用，這為量子技術(shù)的發(fā)展提供了重要的科學啟示。這一發(fā)現(xiàn)為實現(xiàn)量子網(wǎng)絡(luò)和量子傳感器提供了巨大的潛力。在量子網(wǎng)絡(luò)方面，這種系統(tǒng)可以在環(huán)境操作條件下實現(xiàn)量子中繼器硬件的可擴展性，并且其在光學質(zhì)量方面的靈活性有望通過集成量子光子系統(tǒng)來實現(xiàn)。而在量子傳感方面，這一發(fā)現(xiàn)為實現(xiàn)納米尺度的量子傳感器提供了一種獨特且靈活的方法，而且這些缺陷距離任何表面都非常接近，突顯了其在納米尺度傳感方面的潛力。此外，對于量子計算中的長壽命量子寄存器的實現(xiàn)，這些近鄰核自旋提供了重要的機會，為大規(guī)模量子架構(gòu)的發(fā)展鋪平了道路。因此，這項研究為未來量子技術(shù)的發(fā)展提供了重要的科學基礎(chǔ)和技術(shù)平臺。

文獻信息

Stern, H.L., M. Gilardoni, C., Gu, Q. et al. A quantum coherent spin in hexagonal boron nitride at ambient conditions. Nat. Mater. (2024).

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