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國家級(jí)高層次人才!武理工木士春又發(fā)表Angew.!

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第一作者:Ding Chen

通訊作者:木士春

通訊單位:武漢理工大學(xué)

論文速覽

由于配體和集合效應(yīng),輕原子的間隙填充極大地影響了母體催化劑的電子結(jié)構(gòu)和吸附性質(zhì)。與傳統(tǒng)摻雜和表面改性不同,構(gòu)建有序的金屬間化合物結(jié)構(gòu)更有望通過原子周期排列產(chǎn)生的強(qiáng)相互作用克服活性位點(diǎn)的溶解和重構(gòu),實(shí)現(xiàn)催化活性和穩(wěn)定性的共同提升。然而,對(duì)于緊密排列的金屬晶格,如銥(Ir),獲得有序填充原子并進(jìn)一步揭示其間隙效應(yīng)仍然受到高度激活過程的限制。

本研究通過高溫熔鹽輔助策略成功制備了有序填充輕硼(B)原子的金屬間化合物Ir-B(IrB1.1)。硼原子在Ir的間隙晶格中通過供體-受體結(jié)構(gòu)構(gòu)成有利的吸附表面,具有析氧反應(yīng)(OER)速率決定步驟(RDS)的最佳自由能上升,從而增強(qiáng)了活性。

同時(shí),Ir-B結(jié)構(gòu)單元的強(qiáng)耦合抑制了Ir的脫金屬和重構(gòu)行為,確保了催化穩(wěn)定性。IrB1.1的B誘導(dǎo)間隙效應(yīng)使其在質(zhì)子交換膜水電解槽(PEMWEs)中的OER性能優(yōu)于商業(yè)IrO2。

圖文導(dǎo)讀

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圖1:合成和結(jié)構(gòu)表征。

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圖2:催化劑的電子結(jié)構(gòu)表征。

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圖3:酸性O(shè)ER性能。

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圖4:PEMWE器件的性能。

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圖5:活性提高的機(jī)理。

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圖6:DFT計(jì)算。

總結(jié)展望

本研究通過高溫熔鹽輔助策略成功制備了有序填充輕硼原子的金屬間化合物IrB1.1,并揭示了硼誘導(dǎo)的間隙效應(yīng)對(duì)提高催化劑活性和穩(wěn)定性的重要性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,IrB1.1在酸性介質(zhì)中的OER活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于商業(yè)IrO2。

通過DFT計(jì)算和原位檢測技術(shù),進(jìn)一步揭示了IrB1.1中RDS的能壘降低和Ir的脫金屬能量提高是其OER活性和穩(wěn)定性提高的主要原因。本工作不僅為構(gòu)建具有平衡活性-穩(wěn)定性的電催化劑提供了見解,而且對(duì)間隙效應(yīng)的揭示對(duì)于設(shè)計(jì)更多功能性催化劑也具有重要意義。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題:Boron-Induced Interstitial Effects Drive Water Oxidation on Ordered Ir-B Compounds

期刊:Angewandte Chemie International Edition

DOI:10.1002/anie.202407577

原創(chuàng)文章,作者:wang,如若轉(zhuǎn)載,請(qǐng)注明來源華算科技,注明出處:http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/26/06413290be/

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