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?忻獲麟Angew：塑化聚合物電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)高能固態(tài)鈉電池

基于塑性晶體的固體聚合物電解質(zhì)在固態(tài)鈉金屬（Na⁰）電池中前景廣闊，但其實(shí)用性卻受到Na⁰-電解質(zhì)界面不穩(wěn)定問題的阻礙且其根本原因仍知之甚少。

在此，加州大學(xué)爾灣分校忻獲麟團(tuán)隊(duì)利用基于丁二腈塑性晶體的塑化聚合物電解質(zhì)模型，揭示了其在Na⁰電池中失效的原因與形成厚而不均勻的固體電解質(zhì)相（SEI）和須狀Na⁰成核/生長(zhǎng)有關(guān)。

此外，作者還設(shè)計(jì)了一種塑化聚合物電解質(zhì)以控制Na⁰沉積。該工作首次證明，在丁二腈增塑聚合物電解質(zhì)中引入氟代碳酸乙烯酯（FEC）添加劑，可通過促進(jìn)具有薄、無定形和富氟SEI的形成以及圓頂狀Na⁰的生長(zhǎng)，進(jìn)而顯著提高Na//Na對(duì)稱電池（在0.5 mA cm^-2電流條件下可穩(wěn)定循環(huán) 1,800 小時(shí)）和Na//Na₃V₂(PO₄)₃全電池的性能（在室溫下，扣式電池1 C下循環(huán)1200 次后，容量保持率為93.0%；軟包電池以C/3循環(huán)250 次后，容量保持率為93.1%）。

圖1. Na形核/生長(zhǎng)行為和枝晶抑制能力

總之，該工作通過先進(jìn)的冷凍電鏡實(shí)驗(yàn)揭示了丁二腈增塑聚合物電解質(zhì)中Na⁰的表面化學(xué)和形態(tài)演變。結(jié)果表明，納米晶須的成核/生長(zhǎng)和雙層厚SEl的形成是其快速失效的主要原因。因此，該工作設(shè)計(jì)了一種新型塑化聚合物電解質(zhì)，以控制SEl的形成和調(diào)控Na⁰納米化/生長(zhǎng)。

研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)EC添加劑嵌入電解質(zhì)可以形成薄的、無定形的、富氟的SEI以及促進(jìn)圓頂狀Na⁰的生長(zhǎng)?；贔EC嵌入聚合物的電解質(zhì)，在扣式電池和軟包電池中都展示了超穩(wěn)定的電池性能。因此，該工作對(duì)塑化聚合物電解質(zhì)的失效機(jī)制提供了深刻的理解。同時(shí)，該研究提供了一種有前景的電解質(zhì)設(shè)計(jì)，以解決困擾液體電池和固態(tài)電池的相間不穩(wěn)定性問題。

圖2. 電池性能

Making Plasticized Polymer Electrolytes Stable Against Sodium Metal for High-Energy Solid-State Sodium Batteries,?Angewandte Chemie International Edition?2024 DOI: 10.1002/anie.202319427

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