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?中大AFM: 金屬-載體相互作用立大功,助力Pt納米粒子高效析氫

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氫氣(H2)具有較高的能量密度和環(huán)境友好性,被認(rèn)為是替代不可再生化石燃料的理想能源。電化學(xué)水分解技術(shù)可以利用可再生能源為反應(yīng)提供動力,同時(shí)也可以得到高純度的H2,是一種很有前景的可持續(xù)制H2的方法。Pt基催化劑由于具有良好的內(nèi)在催化活性而被廣泛應(yīng)用于電催化HER,但是它們的稀缺性和高昂價(jià)格限制了其大規(guī)模使用。因此,開發(fā)合適的策略來對Pt基催化劑進(jìn)行修飾改性以進(jìn)一步提高其活性和減少質(zhì)量負(fù)載對于HER的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。
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近日,中山大學(xué)王毅Jia Hao等利用Pt4+離子和多巴胺(PDA)修飾連接有巰基(-SH)的SBA-15,隨后在還原氣氛下煅燒以將Pt4+離子還原為金屬形式并將PDA轉(zhuǎn)化為碳載體,最后用HF除去SBA-15模板劑得到S摻雜的有序介孔碳負(fù)載Pt催化劑(Pt/OMCSH)。
-SH基團(tuán)在控制Pt納米粒子的大小方面起著關(guān)鍵作用,因?yàn)樗苡行У匾种茒W斯瓦爾德熟化效應(yīng)和Gibbs-Thomson效應(yīng);同時(shí)它助于在超細(xì)Pt納米粒子和S摻雜的碳載體之間建立強(qiáng)烈的金屬-載體相互作用。
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理論計(jì)算表明,碳載體中S雜原子的存在不僅優(yōu)化了Pt的電子結(jié)構(gòu)以提高其效能,而且還通過強(qiáng)烈的金屬-載體相互作用阻止了超細(xì)Pt納米粒子的分離和聚集,增強(qiáng)了材料的穩(wěn)定性。因此,在堿性條件下,制備的Pt/OMCSH催化劑在10 mA cm?2電流密度下的HER過電位僅為15.4 mV,優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑。
此外,Pt/OMCSH在酸性條件下也顯示良好的HER活性,其僅需12.5 mV的過電位就能產(chǎn)生10 mA cm?2的電流密度,并能夠在該電流密度下連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行24小時(shí),顯示出優(yōu)異的實(shí)際應(yīng)用潛力。綜上,該項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了金屬-載體的相互作用在提高反應(yīng)活性和穩(wěn)定性方面的重要作用,對于設(shè)計(jì)高效的HER催化劑具有指導(dǎo)意義。
Rational design of ultrafine Pt nanoparticles with strong metal-support interaction for efficient hydrogen evolution. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202403467

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