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第一作者：Zhouxin Luo, Xiao Han, Zhentao Ma

通訊作者：孫文平，趙國(guó)強(qiáng)，林岳

通訊單位：浙江大學(xué)，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

論文速覽

強(qiáng)金屬-載體相互作用（SMSI）對(duì)于調(diào)節(jié)金屬物種的性質(zhì)至關(guān)重要，然而由于難以在團(tuán)簇尺度上構(gòu)建SMSI，亞納米金屬團(tuán)簇的SMSI行為仍然未知。

本文通過在超高真空和相對(duì)較低的溫度（300°C）下進(jìn)行退火處理，成功構(gòu)建了鉑團(tuán)簇與非晶態(tài)二氧化鈦納米片之間的強(qiáng)金屬-載體相互作用（SMSI）。

原位掃描透射電子顯微鏡觀察揭示了SMSI行為的動(dòng)態(tài)重排過程，首次觀察到鉑原子在非晶態(tài)二氧化鈦載體結(jié)晶過程中的有序化過程，形成了鉑與二氧化鈦之間的外延界面。這種SMSI狀態(tài)即使在400°C的氧化環(huán)境下也能保持穩(wěn)定。

進(jìn)一步研究表明，二氧化鈦向鉑的電子轉(zhuǎn)移占據(jù)了鉑的5d軌道，這是形成SMSI后鉑/二氧化鈦上CO吸附能力消失的原因。這項(xiàng)工作不僅為在團(tuán)簇尺度構(gòu)建SMSI開辟了新的途徑，而且對(duì)獨(dú)特的SMSI行為有了深入的理解，將刺激負(fù)載型金屬團(tuán)簇在催化應(yīng)用中的發(fā)展。

圖文導(dǎo)讀

圖1：二氧化鈦負(fù)載的鉑團(tuán)簇中獨(dú)特的SMSI行為示意圖，以及Ti L₂₃邊X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）光譜。

圖2：Pt/TiO₂的低倍AC-HAADF-STEM圖像和亞納米Pt團(tuán)簇的粒徑分布、高倍AC-HAADF-STEM圖像和所選區(qū)域的快速傅里葉變換（FFT）圖像。

圖3：初始狀態(tài)Pt/TiO₂的高倍AC-HAADF-STEM圖像和所選區(qū)域的FFT圖案。

圖4：Pt/TiO₂、Pt/TiO₂-V300、Pt/TiO₂-V500的Pt 4f X射線光電子能譜（XPS）光譜。

圖5：N₂飽和的0.5M H₂SO₄溶液中，Pt/TiO₂、Pt/TiO₂-V300、Pt/TiO₂-V500催化劑的電催化HER極化曲線。

總結(jié)展望

本研究首次在Pt亞納米團(tuán)簇和非晶態(tài)二氧化鈦納米片之間構(gòu)建了SMSI，并在300°C的低溫度下通過真空退火處理實(shí)現(xiàn)了這一點(diǎn)。與典型的SMSI行為不同，Pt團(tuán)簇與非晶態(tài)二氧化鈦載體之間的SMSI主要涉及界面和Pt團(tuán)簇內(nèi)部原子的重排。

隨著溫度的升高，二氧化鈦納米片的結(jié)晶化導(dǎo)致Pt原子沿著二氧化鈦晶格逐漸排列，形成了外延界面。Pt團(tuán)簇的SMSI狀態(tài)在高溫氧化條件下顯示出意想不到的高穩(wěn)定性，與Pt納米粒子和載體之間的可逆SMSI狀態(tài)形成鮮明對(duì)比。從二氧化鈦到Pt的電子轉(zhuǎn)移占據(jù)了Pt的5d軌道，導(dǎo)致了CO吸附能力的喪失以及HER活性的下降。

總體而言，這項(xiàng)工作為在團(tuán)簇尺度實(shí)現(xiàn)SMSI提供了新思路，并為理解亞納米團(tuán)簇和載體之間的獨(dú)特SMSI行為提供了見解。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Unraveling the Unique Strong Metal-Support Interaction in Titanium Dioxide Supported Platinum Clusters for the Hydrogen Evolution Reaction

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202406728

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/24/750b3dbfca/

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