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太陽能驅動的雙電子氧還原合成過氧化氫(H₂O₂)是解決當前環(huán)境挑戰(zhàn)和能源危機的一條經(jīng)濟上可行和環(huán)境上可持續(xù)的途徑。無金屬氮化碳(CN)具有獨特的特性，包括可見光吸收的最佳帶隙、目標反應的良好帶邊位置、環(huán)境友善、熱和化學穩(wěn)定性以及成本效益等而受到人們的關注。

然而，原始CN也具有固有的缺陷，如可見光吸收不足，快速光生載流體復合，以及缺乏有效的活性位點。這些問題導致了不匹配的帶隙，低電子轉移，以及對犧牲劑的依賴，共同導致了不理想的光合成H₂O₂性能。

近日，上海大學王亮、南洋理工大學劉政、雷振東等通過水熱-煅燒串聯(lián)合成策略來設計CDs₁₀MCN異質結復合材料。其中，碳量子點(CD)在制備納米薄片異質結的過程中起著Janus的作用。同時，CD作為剝離劑擴大了塊狀納米薄片材料的層間距，誘導形成較薄的納米薄片，這有效地增強了CDs₁₀MCN中的n→π*電子躍遷。

實驗結果表明，合成的CDs₁₀MCN顯著提高了光生電子-空穴對的分離效率，增強了氧的吸附，并促進了反應遵循2e^?ORR途徑。與n→π*電子躍遷較弱的CN相比，CDs₁₀MCN催化劑的H₂O₂產(chǎn)量增加10倍，達到1.48 mmol L^?1；并且，CDs₁₀MCN在0.6 V_RHE的起始電位下，H₂O₂的摩爾選擇性達到80%，

此外，CDs₁₀MCN表現(xiàn)出非凡的穩(wěn)定性，在連續(xù)四個循環(huán)中保持其初始水平的催化效率。KPFM和ULFNMR測量顯示，CDs₁₀MCN的電荷密度和電子轉移率較高，且光照對CDs₁₀MCN界面質子傳輸?shù)募铀僮饔谩?/span>

此外，原位DRIFTS和理論計算表明，CDs₁₀MCN中增強的n→π*激發(fā)降低了材料帶隙、促進了快速電荷遷移，以及優(yōu)化了反應中間體的吸/脫附，進而提高了光催化H₂O₂的活性和選擇性。綜上，該項研究為設計具有n→π*電子躍遷特性的光催化劑提供了范例，為實現(xiàn)H₂O₂的高效和選擇性生成鋪平了道路。

Nitrogen-rich carbon dot-mediated n→π* electronic transition in carbon nitride for superior photocatalytic hydrogen peroxide production. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202402650

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?上大/南洋理工AFM: 富氮碳點介導n→π*電子轉變，提升光合成H2O2活性

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