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武大校友聯(lián)手PNNL首席科學(xué)家，重磅AM：FEC添加劑在硅基鋰電中的利與弊！

第一作者：Joseph Quinn

通訊作者：肖婕，王崇民

通訊單位：美國太平洋西北國家實(shí)驗(yàn)室

論文速覽

鋰離子電池的能量密度可以通過用高容量硅基材料代替石墨陽極來提高，盡管不穩(wěn)定性限制了它們的實(shí)施。硅陽極中發(fā)生的性能退化機(jī)制可分為循環(huán)穩(wěn)定性(重復(fù)電池循環(huán)后的容量保持率)和日歷老化(儲(chǔ)存壽命)。雖然循環(huán)穩(wěn)定性和改善策略已經(jīng)得到深入研究，但對導(dǎo)致日歷老化的潛在機(jī)制知之甚少。

本文研究了硅基鋰離子電池在循環(huán)和日歷老化過程中的穩(wěn)定性問題。

通過多種電子顯微鏡技術(shù)，揭示了從亞納米到電極尺度的日歷老化機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn)，氟代碳酸乙烯酯（fluoroethylene-carbonate, FEC）作為電解液添加劑，雖然能夠提高硅基系統(tǒng)的循環(huán)穩(wěn)定性，但在長期日歷老化過程中可能導(dǎo)致性能下降。

通過等離子體聚焦離子束斷層掃描技術(shù)（plasma focused ion beam tomography）對老化電極進(jìn)行3D重建，研究者觀察到銅集流體與硅材料界面處生長出富含LiF的層，這可能導(dǎo)致硅材料與銅集流體之間的分層和界面阻抗增加。研究結(jié)果表明，為了實(shí)現(xiàn)高性能穩(wěn)定的電池系統(tǒng)，需要精心設(shè)計(jì)，同時(shí)減輕循環(huán)和日歷老化不穩(wěn)定性的影響。

圖文導(dǎo)讀

圖1：等離子體聚焦離子束斷層掃描（PFIB tomography）的實(shí)驗(yàn)設(shè)置和獲取的數(shù)據(jù)。

圖2：PFIB斷層掃描得到的0至13周開路電壓（OCV）保持后硅負(fù)極的3D重建圖像。

圖3：冷凍掃描透射電子顯微鏡（cryo-STEM）和電子能量損失光譜（EELS）分析，確定了13周保持樣品的銅-硅界面處的非晶層中充滿了納米晶體。

圖4：通過冷凍STEM、EDS和EELS對0至13周電壓保持后的硅負(fù)極進(jìn)行了電子顯微鏡表征。

總結(jié)展望

本研究通過在0至13周的開路電壓保持期間使用冷凍STEM、EELS和等離子體FIB斷層掃描技術(shù)對硅負(fù)極進(jìn)行表征，為理解硅負(fù)極的日歷老化機(jī)制提供了關(guān)鍵見解。研究發(fā)現(xiàn)，盡管硅顆粒表面的SEI層變化不大，但在銅集流體與負(fù)極材料界面處卻觀察到了富氟SEI層的生長。

這一SEI層隨著OCV保持時(shí)間的延長而變厚，導(dǎo)致界面裂紋和剝離的增加。通過冷凍EELS和EDS分析，確認(rèn)了這一層主要由LiF組成，很可能是由于電解液中的FEC添加劑的電化學(xué)還原所致。研究指出，雖然FEC對于提高硅負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性是必要的，但它也可能在OCV電壓保持期間對電池的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性造成潛在問題。

因此，設(shè)計(jì)策略對于抑制有害層在集流體界面的沉積至關(guān)重要，以實(shí)現(xiàn)高容量材料所需的無機(jī)富集SEI層。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Fluoro-ethylene-carbonate plays a double-edged role on the stability of Si anode-based rechargeable batteries during cycling and calendar aging

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202402625

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/21/82fd506ec0/

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