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第一作者：Xinpeng Li、Menghao Li、Yue Liu

通訊作者：曹瑞國、焦淑紅、M. Danny Gu、程濤

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，東方理工高等研究院，蘇州大學(xué)

論文速覽

因在充/放電過程中出現(xiàn)嚴(yán)重的鋰枝晶生長，低溫鋰金屬電池（LMBs）的發(fā)展遇到了重大挑戰(zhàn)。迄今為止，由于高反應(yīng)性鋰金屬陽極和有機(jī)電解液之間復(fù)雜的相互作用，鋰枝晶形成的確切原因仍然是一個謎。

本研究針對低溫鋰金屬電池（LMBs）在充放電過程中鋰枝晶生長的問題，揭示了局部高濃度電解液（LHCEs）的界面脫氟動力學(xué)在調(diào)控鋰枝晶形成中的關(guān)鍵作用。

通過使用四氫呋喃（THF）和2-甲基四氫呋喃（2-MeTHF）作為對比溶劑，研究發(fā)現(xiàn)基于THF的LHCE因其強溶劑化能力，展現(xiàn)出快速的界面脫氟反應(yīng)動力學(xué)，從而促進(jìn)了無定形且富含無機(jī)物的固體電解質(zhì)界面（SEI）的形成，有效抑制了鋰枝晶的生長。這一發(fā)現(xiàn)為低溫LMBs的電解液界面反應(yīng)動力學(xué)提供了重要的見解，并為電解液化學(xué)在LMBs中的基本理解提供了寶貴的信息。

圖文導(dǎo)讀

圖1：兩種電解液在-30°C下的電化學(xué)性能。

圖2：在-30°C下形成的SEI的冷凍透射電子顯微鏡(Cryo-TEM)圖像。

圖3：電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)和SEI形成過程中的界面反應(yīng)。

圖4：基于HAIR-MD模擬提出的(a) LiFSI/2-MeTHF/TTE和(b) LiFSI/THF/TTE電解液的分解反應(yīng)機(jī)制。

總結(jié)展望

本研究的亮點在于揭示了快速界面脫氟反應(yīng)動力學(xué)在低溫LMBs中的關(guān)鍵作用。通過Cryo-TEM分析，發(fā)現(xiàn)基于THF的LHCE能夠形成無定形且富含無機(jī)物的SEI結(jié)構(gòu)。MD模擬顯示，強溶劑化能力的THF基LHCE在鋰金屬表面展現(xiàn)出快速的界面脫氟反應(yīng)動力學(xué)，有效抑制了枝晶鋰的生長。

實驗數(shù)據(jù)顯示，使用LiFSI/THF/TTE電解液的鋰金屬負(fù)極具有約99.63%的高庫侖效率和無枝晶的鋰沉積形貌，即使在-30°C的低溫下也能實現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)。這項工作不僅加深了人們對溶劑化結(jié)構(gòu)與鋰沉積形貌之間相互作用的理解，而且為低溫鋰金屬電池的電解液設(shè)計提供了重要的指導(dǎo)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Fast Interfacial Defluorination Kinetics Enables Stable Cycling of Low-Temperature Lithium Metal Batteries

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.3c14667

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