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近年來新能源汽車迅猛發(fā)展，但對環(huán)境的可持續(xù)性發(fā)展提出了更高的要求，特別是在報廢電池的回收再利用方面面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

成果簡介

在此，中國科學院大連化學物理研究所陳忠偉院士和張永光研究員等人展現(xiàn)了一種能夠使廢舊鋰離子電池（LIBs）中正極材料性能恢復的再生路線。具體來說，本文的再生過程從涉及醋酸的浸出過程開始，其中醋酸可以選擇性地溶解正極中的高價值元素，包括鋰、鈷、鎳和錳等。同時，根據(jù)添加的螯合劑，滲濾液中的進一步共沉淀反應形成不同正極材料的前驅(qū)體。

結(jié)果顯示，再生的層狀氧化物正極的可逆面積容量高達2.73 mAh cm^-2，對鋰具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，而獲得的普魯士藍類似物在鈉離子電池（SIBs）經(jīng)過2000次循環(huán)后實現(xiàn)了83.7%的容量保持率。進一步的生命周期和技術經(jīng)濟評估表明，目前的再生可以將LIBs和SIBs的制造成本每千瓦時降低21.65和41.67美元，從而降低對人類健康、環(huán)境和自然資源的影響，這項工作為向更可持續(xù)的存儲技術的過渡鋪平了道路。相關文章以“Sustainable regeneration of spent cathodes for lithium-ion and post-lithium-ion batteries”為題發(fā)表在Nature Sustainability上。

研究背景

可靠的能源對現(xiàn)代社會的安全和經(jīng)濟福祉至關重要，而電池是全球交通和能源部門脫碳的關鍵。可充電鋰離子電池（LIBs）改變了人們的生活方式，尤其是在便攜式電子產(chǎn)品和電動汽車中。由于鋰離子電池產(chǎn)量每年都打破記錄，大量廢鋰離子電池將被拋在后面，造成嚴重的安全隱患和環(huán)境問題。然而，廢鋰離子電池也是一種高價值金屬含量高的資產(chǎn)，包括鎳（Ni）、鈷（Co）、錳（Mn）和鋰（Li），這些金屬含量高于天然礦石中的金屬。因此，為廢鋰離子電池設計可持續(xù)的回收工藝對于創(chuàng)造更可持續(xù)的未來非常重要。雖然鋰離子電池變得越來越耐用、更環(huán)保、更易于制造，并且對稀土元素的依賴程度降低，但現(xiàn)有的廢舊鋰離子電池回收技術仍然面臨著巨大困難！

圖文導讀

圖1. 對高價值的元素進行提取。

與在滲濾液中分離有價值的金屬元素相比，本文正極再生方法，利用浸出液中的高價值金屬制備新的正極材料，最大限度地保持了正極顆粒的高附加值。同時，受商業(yè)化正極制備方法的啟發(fā)，利用氨和氫氧化鈉的混合溶液在連續(xù)攪拌的罐式反應器中制備球形前驅(qū)體，進行了共沉淀合成。

氨作為螯合劑，氨的加入在浸出液中與過渡金屬形成金屬-氨配合物，防止了共沉淀過程中單個相的沉淀。在共沉淀過程中，除鋰離子外，超過99.8%的高值金屬通過Ni、Co和Mn比例的球形前驅(qū)體回收。最終，在滲濾液中回收了73%的Li元素。經(jīng)過高溫鋰化后，再生的Li_1.04(Ni_0.34Co_0.32Mn_0.34)_0.96O₂（R-NCM）或Li_1.04(Ni_0.80Co_0.10Mn_0.10)_0.96O₂（R-NCM811）粉末繼承了前驅(qū)體的球形結(jié)構(gòu)。

圖2：廢舊LIBs正極材料的再生。

除了LIBs之外，普魯士藍類似物（PBAs）具有金屬有機開放框架和面中心立方結(jié)構(gòu)，能夠允許堿性陽離子通過其寬通道有效地插入和提取。因此，作者在過渡金屬離子的基礎上，構(gòu)建不同配置的直接共沉淀法回收金屬陽離子。其中，以醋酸為浸出劑，通過醋酸螯合的方法控制結(jié)晶過程，得到了一個明確的晶格。同時，通過控制Ni、Co和Mn的摩爾比，制備的PBAs正極材料可用于鈉離子電池和鋅離子電池等。

圖3：廢舊電池的正極材料再生。

圖4：正極再生技術的評價

綜上所述，本文設計了兩種不同的正極再生方法，從黑色質(zhì)量中回收所有高值元素，并將其重新利用為新的鋰正極材料和其他電池正極材料，使其能夠向下一代可持續(xù)電池系統(tǒng)過渡。同時，本文選擇了一種較溫和的浸出劑來提取不含任何雜質(zhì)的高值元素，并控制結(jié)晶過程。所獲得的具有優(yōu)化的微結(jié)構(gòu)和匹配容量的正極材料與商業(yè)材料相當或更好。

隨著電池的不斷發(fā)展和多樣化，本文的方法可以實現(xiàn)全面的可持續(xù)性，同時降低成本和環(huán)境影響。特別是，本文的回收技術大大減少了對人類健康、環(huán)境和自然資源的影響，同時以相當?shù)偷某杀旧a(chǎn)。這些通過回收過程向鋰離子替代品過渡的嘗試，將為解決電池的可持續(xù)性和可負擔能力問題提供一種很有前途的方法，進一步加速的可持續(xù)發(fā)展。

文獻信息

Tingzhou Yang, Dan Luo, Xinyu Zhang, Shihui Gao, Rui Gao, Qianyi Ma, Hey Woong Park, Tyler Or, Yongguang Zhang, Zhongwei Chen,?Sustainable regeneration of spent cathodes for lithium-ion and post-lithium-ion batteries, Nature Sustainability, https://doi.org/10.1038/s41893-024-01351-5

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陳忠偉院士，重磅Nature Sustainability！

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