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第一作者：Yin Zhua, Yanxu Chen

通訊作者：章根強、夏靜

通訊單位：中國科學技術大學、中國科學院理化技術研究所

論文速覽：

肼氧化輔助水分解是解決大規(guī)模H₂生產中高能耗的關鍵技術。釕基電催化劑具有協(xié)同析氫(HER)和肼氧化(HzOR)催化的前景，但受到反應物中間體過度表面吸附的阻礙。

在本文設計了錨定在NiFe-LDH上的Ru團簇（Ruc/NiFe-LDH），它通過構建Ru-O-Ni/Fe橋有效地增強了Ru的中間吸附能力。

值得注意的是，它在0.43 V的空前低電壓下實現(xiàn)了1 A cm^-2的工業(yè)電流密度，節(jié)省了3.94kWh m^-3 _H2的能源，并在5 A cm^-2的高電流密度下表現(xiàn)出超過120小時的出色穩(wěn)定性。

高端表征和理論計算表明，Ru-O-Ni/Fe橋的存在拓寬了Ru團簇的d帶寬度，導致較低的d帶中心和反鍵軌道上較高的電子占據(jù)率，從而促進了Ru的適度吸附能和增強的催化活性。

圖文導讀：

圖1：Ru_c/NiFe-LDH的合成示意圖、形態(tài)和元素特征。

圖2：X射線衍射（XRD）圖譜、X射線光電子能譜（XPS）和X射線吸收光譜（XANES）等對Ru_c/NiFe-LDH的晶體結構和電子狀態(tài)進行了表征。

圖3：Ru_c/NiFe-LDH在1.0 M KOH溶液中的電催化析氫反應（HER）和肼氧化反應（HzOR）的性能。

圖4：Ru_c/NiFe-LDH作為雙功能電極的兩電極電解池在肼輔助水分解（OHzS）中的性能。

圖5：理論計算研究

總結展望：

本研究構建了Ru-O-Ni/Fe橋接結構，顯著提高了Ru團簇的中間體吸附能力，并通過調節(jié)Ru的d帶中心，實現(xiàn)了對Ru表面吸附能的優(yōu)化。Ru_c/NiFe-LDH在10 mA cm^-2的電流密度時，析氫反應（HER）和肼氧化反應（HzOR）分別僅需26 mV和-75 mV的過電位。

在兩電極電解池中，在0.43 V的超低電壓下達到了1 A cm^-2的工業(yè)級電流密度，并在5 A cm^-2下穩(wěn)定運行超過120 h，展示了其在實際肼輔助制氫的卓越應用潛力。本工作不僅為設計高性能的肼氧化電催化劑提供了新思路，也為通過調節(jié)金屬催化劑的d帶寬度來優(yōu)化其催化性能提供了理論指導。

文獻信息：

標題：Constructing Ru-O-TM Bridge in NiFe-LDH Enables High Current Hydrazine-assisted H₂ Production

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202401694

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/20/cc9d7f5339/

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