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鄭大學(xué)術(shù)副校長「國家杰青」臧雙全團(tuán)隊(duì)，最新AM！中性介質(zhì)工業(yè)級(jí)電流密度高效eNO3RR！

第一作者：Yingying Wei, Jingjing Huang, Hong Chen

通訊作者：臧雙全，蔡金孟，曹昂，黃仁武

通訊單位：鄭州大學(xué)、浙江大學(xué)

論文速覽：

通過電催化硝酸鹽還原反應(yīng)（eNO₃RR）合成綠色氨的方法，作為傳統(tǒng)能耗密集型的Haber-Bosch過程的有效替代方案。然而，在中性介質(zhì)中實(shí)現(xiàn)工業(yè)級(jí)電流密度和低過電位下的高法拉第效率（FE）還面臨重大挑戰(zhàn)。

本研究通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算指導(dǎo)，作者設(shè)計(jì)并構(gòu)建了一種銅泡沫上金屬CoNi封端的催化劑（記為MAT-CoNi/CF），在工業(yè)級(jí)電流密度下實(shí)現(xiàn)了高達(dá)100%的FE，且在中性介質(zhì)中的過電位極低（-0.15 V）。

經(jīng)過多種表征結(jié)果確認(rèn)，與Cu原子相互作用維持的金屬原子封端表面在降低過電位和實(shí)現(xiàn)高電流密度中起著關(guān)鍵作用。通過構(gòu)建自制的氣提和吸收裝置，展示了高純度硝酸銨產(chǎn)品的完整轉(zhuǎn)化過程，具有實(shí)際應(yīng)用的潛力。該研究為直接將含硝酸鹽的污染溶液轉(zhuǎn)化為實(shí)用的氮肥提供了一種可持續(xù)的具有前景的工藝。

圖文導(dǎo)讀：

圖1: 在工業(yè)級(jí)電流密度下電化學(xué)硝酸鹽還原合成氨的示意圖。

圖2: DFT計(jì)算得到CoO和CoO/Cu在pH=7時(shí)的表面Pourbaix圖。

圖3: Co/CF在不同底物上的電催化性能。

圖4: MAT-CoNi/CF反應(yīng)后的Co 2p和Ni 2p XPS圖譜，歸一化XANES圖譜和原位FTIR圖譜。

圖5: 從含硝酸鹽的進(jìn)料到NH₄NO₃(s)的氨相關(guān)產(chǎn)品合成過程的示意圖與性能。

總結(jié)展望：

本研究中，MAT-CoNi/CF催化劑在中性介質(zhì)中實(shí)現(xiàn)了工業(yè)級(jí)電流密度下的高效電催化硝酸鹽還原反應(yīng)，其在-0.15 V 的低過電位下實(shí)現(xiàn)了100%的NH₄⁺FE。通過自制的氣提和吸收裝置，展示了將含硝酸鹽直接轉(zhuǎn)化為高純度NH₄NO₃產(chǎn)品的完整過程，具有很高的實(shí)際應(yīng)用潛力。

本工作還探討了MAT-CoNi/CF作為電極材料在Zn-NO₃-電池中的應(yīng)用。預(yù)計(jì)MAT-CoNi/CF催化劑將在eNO₃RR中滿足未來對(duì)NH₃合成的需求，并成為Haber-Bosch過程的首選替代方案。

文獻(xiàn)信息：

標(biāo)題：Electrocatalytic Nitrate Reduction on Metallic CoNi-Terminated Catalyst with Industrial-Level Current Density in Neutral Medium

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202404774

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/20/bdf8c2ee60/

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