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?中科大ACS Catal.：選擇性近100%！高效界面電荷轉(zhuǎn)移促進(jìn)CO2光轉(zhuǎn)化

化石燃料的過(guò)度消費(fèi)造成了大氣污染和CO₂排放量的大幅度增加，成為造成全球氣候變暖的主要因素。人工光還原CO₂為有用的化學(xué)原料(如CO、CH₄和CH₃OH)是解決能源短缺和氣候改善的一個(gè)有前途的可持續(xù)解決方案。目前，由于光吸收率低、電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)緩慢、CO₂吸附和活化的表面活性位點(diǎn)有限等問(wèn)題，實(shí)現(xiàn)高效和選擇性CO₂光還原仍存在巨大挑戰(zhàn)。因此，合理地設(shè)計(jì)和構(gòu)建高效的催化劑以實(shí)現(xiàn)選擇性CO₂光還原是解決上述問(wèn)題的一種有效的方法。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)許小亮、李群祥和操亨等在C₃N₄上合成ReSe₂超薄納米片(UTNs)作為有效催化CO₂光還原的催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在沒(méi)有光敏劑和犧牲劑的情況下，ReSe₂/C₃N₄復(fù)合材料表現(xiàn)出良好的選擇性和活性，CO產(chǎn)率和選擇性分別為19.6 μmol g^-1 h^-1和98%；同時(shí)，該催化劑在365 nm處的表觀量子效率(AQE)和太陽(yáng)能-燃料效率分別為0.73%和0.19%。

此外，ReSe₂/C₃N₄催化劑經(jīng)過(guò)四次循環(huán)反應(yīng)后仍表現(xiàn)出良好的活性，且反應(yīng)后材料的形貌和結(jié)構(gòu)基本上未發(fā)生變化，顯示出優(yōu)異的反應(yīng)穩(wěn)定性。

原位光譜表征和理論計(jì)算表明，與純C₃N₄相比，在引入ReSe₂ UTN后導(dǎo)帶上移了約0.31 eV，具有更大的CO₂光還原驅(qū)動(dòng)力；同時(shí)，ReSe₂ UTN的引入促進(jìn)了光生電子在其部位的積累，增強(qiáng)了催化劑的光生電荷轉(zhuǎn)移和分離效率。此外，ReSe₂促進(jìn)CO₂在C₃N₄表面上的吸附，且更多的電子從ReSe₂/C₃N₄復(fù)合物轉(zhuǎn)移到CO₂分子而不是C₃N₄上，有利于CO₂的進(jìn)一步轉(zhuǎn)化。

更重要的是，ReSe₂/C₃N₄復(fù)合材料的CHO*形成能高于CO的解吸能，導(dǎo)致高的CO選擇性。綜上，該項(xiàng)工作證明在二維平臺(tái)上合理設(shè)計(jì)過(guò)渡金屬二鹵化物可以有效地調(diào)節(jié)CO₂光催化還原的選擇性和活性，為未來(lái)開(kāi)發(fā)高效的二維/二維雜化材料光催化還原CO₂提供了有效指導(dǎo)。

Efficient interfacial charge transfer enables nearly 100% selectivity for solar-light-driven CO₂ conversion. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01020

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