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第一作者：Longxiang Liu, Liqun Kang, Jianrui Feng

通訊作者：Ivan Parkin, 何冠杰

通訊單位：倫敦大學學院

論文速覽

本文報道了一種原子分散的不對稱鈷催化劑（CoNCB），用于在中性介質中高效生產過氧化氫（H₂O₂）。通過電化學方法，實現(xiàn)了兩-電子氧還原反應（2e^– ORR），提供了一種替代能源密集型蒽醌工藝的有前景的方法。研究的M-N-C電催化劑由原子分散的過渡金屬和氮摻雜碳組成，在中性電解液中展示了顯著的H₂O₂生產活性和選擇性。

特別是，具有不對稱Co-C/N/O構型的CoNCB材料在所制備的M-N-C電催化劑中表現(xiàn)出最高的H₂O₂生產活性和選擇性。通過X射線吸收精細結構光譜分析和密度泛函理論（DFT）計算研究，闡明了與廣泛認可的正方形對稱Co-N₄構型相比，不對稱Co-C/N/O構型的優(yōu)越性。

圖文導讀

圖1：不對稱Co-C/N/O結構的示意圖

圖2：形態(tài)和結構特征

圖3：CoNCB材料的EHPP活性和選擇性

圖4：電化學流動電池的性能

圖5：DFT計算

總結展望

本研究首次揭示了在中性介質中研究電化學H₂O₂生產（EHPP）的重要性，并強調了設計與表征傳統(tǒng)退火M-N-C催化劑的挑戰(zhàn)。通過表面工程策略合成了一系列超低載量的3d過渡金屬M-N-C電催化劑。CoNCB材料的電化學評估顯示了卓越的EHPP性能，實現(xiàn)了0.76 V的正起始電位和超過95%的高H₂O₂選擇性。

此外，實現(xiàn)了超高的質量活性（6.1×10⁵ A g_Co^-1 at 0.5 V）。通過流動池評估了CoNCB材料的實際應用，H₂O₂生產率達到4.72 mol g_catalyst^-1 h^-1 cm^-2。實驗和計算研究進一步揭示了Co-C/N/O構型與觀察到的性能之間的相關性，突出了不對稱Co-C/N/O構型相對于正方形對稱Co-N₄構型的優(yōu)越性。本工作為評估催化劑的電子構型提供了新視角和方法論指導，并推進了中性介質中EHPP領域的研究。

文獻信息

標題：Atomically dispersed asymmetric cobalt electrocatalyst for efficient hydrogen peroxide production in neutral media

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48209-0

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