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南京大學(xué)國(guó)重實(shí)驗(yàn)室主任，「國(guó)家杰青」左景林團(tuán)隊(duì)，最新Matter！

第一作者：Xiaocheng Zhou

通訊作者：金鐘、左景林、袁帥、馬晶

通訊單位：南京大學(xué)

論文速覽

本文提出采用多功能金屬有機(jī)框架（MOFs）作為鋰硫（Li-S）電池的正極和負(fù)極宿主材料，有效解決了Li-S電池技術(shù)中的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。通過(guò)將路易斯酸性金屬簇(M = Zr⁴⁺，Hf⁴⁺和Th⁴⁺)和氧化還原活性的Ni-雙(二硫烯)單元（NiS₄）結(jié)合到高穩(wěn)定性的MOFs中，實(shí)現(xiàn)了在正極中對(duì)多硫化物吸附和轉(zhuǎn)化的增強(qiáng)，同時(shí)改善了負(fù)極上鋰的成核和生長(zhǎng)。

優(yōu)化后的MOF設(shè)計(jì)使Li-S電池在800次循環(huán)后展現(xiàn)出顯著的容量保持率（81.5%）和超高庫(kù)侖效率（99.5%）。這項(xiàng)研究突出了多功能MOFs在同時(shí)克服硫正極和鋰負(fù)極所面臨瓶頸方面的潛力。

圖文導(dǎo)讀

圖1：設(shè)計(jì)的MOFs的結(jié)構(gòu)表示。

圖2：Zr-NiS₄、Hf-NiS₄和Th-NiS₄的結(jié)構(gòu)表征。

圖3：基于M-NiS₄ MOFs（M = Zr, Hf, 和 Th）的硫正極和鋰負(fù)極的電化學(xué)性能。

總結(jié)展望

本研究成功開(kāi)發(fā)了一系列具有四價(jià)金屬-氧簇和氧化還原活性NiS₄基團(tuán)的高度穩(wěn)定的MOFs，它們作為L(zhǎng)i-S電池的正極和負(fù)極宿主材料，同時(shí)克服了硫正極和鋰負(fù)極所面臨的問(wèn)題。這些MOFs的高價(jià)金屬位點(diǎn)（M = Zr, Hf, 和 Th）和氧化還原活性NiS₄單元的協(xié)同效應(yīng)在促進(jìn)多硫化物在正極的吸附和快速電催化轉(zhuǎn)化方面表現(xiàn)出色，同時(shí)引導(dǎo)了負(fù)極上鋰的均勻成核和生長(zhǎng)。

此外，使用S@ZrNiS₄和Li@Zr-NiS₄/Cu組裝的Li-S電池能夠提供高達(dá)1,140.1 mAh g^-1的初始容量，在1.0 C的電流密度下具有804.2 mAh g^-1的競(jìng)爭(zhēng)性倍率性能，并且在800個(gè)循環(huán)后仍能維持928.9 mAh g^-1的可逆放電容量。本研究為MOF模塊化設(shè)計(jì)的先驅(qū)探索，為高性能Li-S電池的正極和負(fù)極宿主材料的挑戰(zhàn)提供了解決方案，為多功能材料的未來(lái)創(chuàng)新提供了基礎(chǔ)，為L(zhǎng)i-S電池的進(jìn)步做出了貢獻(xiàn)，并為各種能量存儲(chǔ)系統(tǒng)領(lǐng)域帶來(lái)了廣泛的啟示。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：All-purpose redox-active metal-organic frameworks as both cathodic and anodic host materials for advanced lithium-sulfur batteries

期刊：Matter

DOI：10.1016/j.matt.2024.04.039

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/20/7843f1fd0a/

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