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第一作者：Weixing Wu，Liangpang Xu

通訊作者：Qian Lu, Jimmy C. Yu（余濟美）, 王瑩

通訊單位：香港中文大學

論文速覽

通過可再生能源驅(qū)動的電化學CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）為CO₂的轉(zhuǎn)化和利用提供了一條有希望的途徑。然而，廣泛使用的中性/堿性電解液在產(chǎn)生（雙）碳酸鹽副產(chǎn)物時消耗大量CO₂，導致設(shè)備層面出現(xiàn)較大挑戰(zhàn)，阻礙了該反應(yīng)的進一步發(fā)生。

本論文綜述了酸性CO₂RR的最新進展，探討了在酸性條件下進行CO₂RR的機制、催化劑設(shè)計和設(shè)備工程。在酸性電解液中進行CO₂RR為解決“碳酸鹽問題”提供了有前景的解決方案。

圖文導讀

圖1：酸性CO₂RR催化劑從設(shè)計原理到催化劑類別和設(shè)備級應(yīng)用的示意圖。

圖2：不同產(chǎn)品CO₂RR機制的示意圖。

圖3：j-BiNSs催化劑的HRTEM圖像和HAADF-STEM圖像，以及不同Bi晶面的HER和CO₂RR的DFT計算自由能。

圖4：Cu納米針的HAADF-STEM圖像，以及表面電場增強而導致的K⁺表面濃度增加的多物理場模擬。

圖5：雙金屬Cu-Bi電催化劑的HRTEM圖像，XPS Bi 4f光譜，以及不同Cu催化劑的Tafel圖和CO₂-TPD曲線。

圖6：75%CuAg催化劑的HAADF STEM圖像，以及酸性介質(zhì)中Cu不同Ag含量的CO利用效率。

圖7：Ag@C催化劑的HAADF STEM和HRTEM圖像，以及不同電流密度下Ag@C和C@Ag催化劑的FE。

圖8：金屬-吡啶衍生碳催化劑的制備過程，以及不同金屬-吡啶衍生催化劑的CO和H₂的FE。

圖9：Ni-SACs的制備過程，AC-HAADF-STEM圖像，EXAFS光譜，以及不同溫度下Ni-SACs的FE_CO。

圖10：PcNi-im, PcNi-pz和PcNi-tfpn的分子結(jié)構(gòu)，以及不同電流密度下PcNi-im, PcNi-pz和PcNi-tfpn在pH 1電解液中的FE_CO。

圖11: [Ni(Cyclam)]²⁺分子催化劑的配體修飾示意圖，以及在不同pH下[Ni(Cyclam)]²⁺和[Ni(CycCOOH)]²⁺在Hg/Au電極上的CV曲線。

圖12: Cu催化劑與CAL的示意圖，以及不同電流密度下Cu/PFSA的CO₂RR選擇性。

圖13: 不同催化電池的示意圖。

圖14: GDE的示意圖，以及Ni-N-C催化劑在酸性MEA電解槽中的性能。

圖15: 不同氧化反應(yīng)的陽極氧化反應(yīng)圖表，以及水、氫、甲醇、乙醇、乙二醇等氧化反應(yīng)的電位。

總結(jié)展望

本論文系統(tǒng)地總結(jié)了酸性CO₂RR的研究進展，特別是在催化劑設(shè)計和設(shè)備工程方面的最新成就。本文強調(diào)了在酸性條件下進行CO₂RR的重要性，不僅能夠解決碳酸鹽問題，還能提高碳的利用率。研究亮點包括：

1、對酸性CO₂RR機制的深入理解，包括反應(yīng)途徑和局部反應(yīng)環(huán)境的影響。

2、介紹了多種高效催化劑的設(shè)計策略，如金屬催化劑、金屬合金、金屬-非金屬復合材料、單原子催化劑（SACs）、金屬有機骨架（MOFs）和共價有機骨架（COFs）。

3、討論了設(shè)備級應(yīng)用的進展，包括電解槽配置、氣體擴散電極（GDE）設(shè)計、陽極反應(yīng)和設(shè)計，以及系統(tǒng)的放大。

4、還指出了當前面臨的挑戰(zhàn)和未來的發(fā)展方向，比如提高催化劑的內(nèi)在活性和穩(wěn)定性，研究催化劑在酸性CO₂RR中的動態(tài)重構(gòu)，以及深入理解酸性條件下的CO₂RR機制。

文獻信息

標題：Addressing the Carbonate Issue: Electrocatalysts for Acidic CO2 Reduction Reaction

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202312894

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