在此，美國伊利諾伊大學香檳分校Pinshane Y. Huang教授等人演示了未校正掃描透射電子顯微鏡（STEM）中的電子相干衍射成像，其深亞?？臻g分辨率低至0.44埃，超過了像差校正工具的傳統(tǒng)分辨率，可與它們的最高相干衍射分辨率相媲美。同時，在廣泛可用的商業(yè)化顯微鏡中對扭曲的二維材料進行了演示，遠遠超過了先前未校正的STEM的衍射分辨率（1~ 5 埃）。此外，進一步展示了幾何像差如何為劑量效率高的電子層析法創(chuàng)建優(yōu)化的結構光束，本文結果也表明深度亞埃級電子顯微分辨率不再需要昂貴的像差校正器。
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研究背景研究顯示，電子顯微鏡的空間分辨率一直受到磁透鏡固有像差的限制，這一特性推動了像差校正電子顯微鏡的發(fā)展和采用，其中電磁元件串聯(lián)組合以校正透鏡像差。二十多年來，像差校正器在透射電子顯微鏡（TEM）和掃描透射電子顯微鏡（STEM）中實現(xiàn)了亞埃級分辨率，使其成為了解原子分辨率下材料的原子結構、組成和鍵合不可或缺的手段。然而，像差校正顯微鏡是昂貴、復雜的儀器，需要高水平的專業(yè)知識來操作和維護，這限制了亞埃級尺度顯微鏡的廣泛使用。相干衍射成像為高分辨率成像提供了另一種方法。如圖 1A 所示，收集會聚束電子衍射 （CBED）圖案作為探針位置的函數(shù)，生成四維掃描透射電子顯微鏡（4D-STEM）數(shù)據(jù)集。然后，電子相干衍射成像通過使用4D-STEM數(shù)據(jù)中的確定信息來解決相位問題，從而可以同時確定物體和探針。通過這樣，相干衍射成像通過計算而不是使用透鏡光學器件來消除像差。這一過程使得超分辨率成像成為可能，超分辨率成像超過了物理成像系統(tǒng)數(shù)值孔徑定義的空間分辨率。最近，電子相干衍射成像已經(jīng)實現(xiàn)了深度亞埃級電子顯微分辨率（<0.5 ?）分辨率，可分辨小至0.4 ?的原子間距，并接近設定的分辨率極限。通過達到深度亞埃級分辨率狀態(tài)，深度亞埃級電子顯微成像大大超過了使用環(huán)形暗場（ADF）–STEM等集成探測器的最佳像差校正工具實現(xiàn)的傳統(tǒng)分辨率。值得注意的是，電子相干衍射成像首先使用未校正的顯微鏡進行，與傳統(tǒng)的衍射極限和1~ 5 ? 之間的分辨率相比，它顯示出明顯提升的分辨率。然而，即使使用相干衍射法，未校正的工具也沒有達到亞埃分辨率的重要基準，在那里它們將達到或超過像差校正的STEM的傳統(tǒng)分辨率。相反，盡管理論上存在可能性，但到目前為止，亞埃和深亞埃相干成像僅在像差校正的STEM中實現(xiàn)。內(nèi)容詳解作者演示了未校正的STEM中的深度亞埃分辨率。圖 1 比較了扭曲雙層二硒化鎢（WSe2）在未校正和像差校正的電子顯微鏡圖像。2D材料（如WSe2）的扭曲雙層（圖1B）是理想的分辨率測試結構，它們包含具有一系列投影原子間距的摩爾紋圖案，包括深亞埃間距，即使使用像差校正也難以解析。在來自未校正的STEM的ADF-STEM圖像（圖1C），分辨率足以可視化扭曲雙層WSe2的摩爾晶格，但太差無法解析單個原子。相比之下，在相同的探針形成條件下獲得的相位圖像（圖1D）解析了單個W原子和Se柱。能譜顯示，未校正的ADF-STEM的信息傳輸極限為~1.7 ?（圖1E），相干衍射成像的信息傳輸極限為0.44 ?（圖1F），表明空間分辨率提高了近四倍。這些數(shù)據(jù)證明了未校正的STEM中的深度亞埃分辨率。至關重要的是，作者在商業(yè)化的未校正STEM中獲得了這些結果，除了增加了一個高動態(tài)范圍的直接電子探測器外，沒有對顯微鏡本身進行任何修改。更加重要的是，作者使用像差校正的STEM重復這些測量（圖1，G到J）。通過像差校正，ADF-STEM（圖1G）和相干衍射相位圖像（圖1H）都分辨了單個原子。相應的快速傅里葉變換（FFT;圖1，I和J）ADF-STEM的信息傳輸限值為0.95 ?，相干衍射成像的信息傳輸限值為0.41 ?，與先前在像差校正儀器中的工作相當。值得注意的是，在未校正的STEM中，電子相干衍射成像（0.44 ?）實現(xiàn)的分辨率與像差校正顯微鏡（0.41 ?）中的層析分辨率幾乎相同，并且很容易超過像差校正的ADF-STEM（0.95 ?）的分辨率。這一結果在實踐中實現(xiàn)了長期尋求的沒有像差校正器的亞埃級顯微鏡的理論可能性。圖1. 未校正和畸變校正的STEMs中扭曲雙層WSe2的ADF-STEM同時，有兩個關鍵因素實現(xiàn)了亞埃級分辨率。首先，雖然先前在未校正的STEM中的電子相干衍射成像研究通常使用明場盤內(nèi)或略外的電子，但使用高動態(tài)范圍電子顯微鏡像素陣列探測器（EMPAD）進行全場相干衍射成像。其次，發(fā)現(xiàn)混合態(tài)成像解釋了探針的部分相干性，對于在未校正的STEM中實現(xiàn)亞角疊層成像至關重要。這種方法與像差校正工具不同，在像差校正工具中，可以使用單態(tài)層析法實現(xiàn)亞埃級分辨率。混合狀態(tài)方法可能部分補償了未校正的STEM典型的較低機械和電氣穩(wěn)定性。本研究中使用的未校正顯微鏡具有肖特基場發(fā)射槍。同時注意到，本文的結果可能受益于顯微鏡室的高環(huán)境穩(wěn)定性，未校正的STEM位于以前被像差校正儀器占用的房間中。圖2.?未校正顯微鏡下扭曲雙層WSe2圖3.?亞埃分辨率的電子相干衍射模擬圖4. 利用像差技術優(yōu)化電子相干衍射探針綜上所述，本文的研究為未校正的STEM帶來了高質(zhì)量、深亞埃級分辨率成像。值得注意的是，與像差校正工具相比，未校正顯微鏡的成本要低得多，使用范圍更廣，并且與原位方法更兼容。使用本文的方法，幾乎任何掃描透射電子顯微鏡都可以適應，以實現(xiàn)最先進的深度亞埃分辨率，此結果有可能催化深亞埃級分辨率表征更加廣泛應用。此外，本文的方法應該與快速發(fā)展的電子相干衍射領域的新興技術兼容，包括電場和磁場的測量。最后，作者展示了一種可以創(chuàng)建針對劑量效率相干衍射成像優(yōu)化的結構化探針，這種方法可能用于開發(fā)新的基于成像的低劑量和3D成像。雖然像差校正的STEM將繼續(xù)為需要形成明亮、聚焦探針的原子尺度化學映射等應用提供相當大的好處，但本文結果代表了在亞埃級和深亞埃級分辨率上擴大電子顯微鏡范圍的重要一步。Kayla X. Nguyen?, Yi Jiang?, Chia-Hao Lee?, Priti Kharel, Yue Zhang, Arend M. van der Zande, Pinshane Y. Huang*, Achieving sub-0.5-angstrom-resolution ptychography in an uncorrected electron microscope, Science. (2024).?
