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?第一作者：Chengli Rong, Shuhao Wang

通訊作者：趙川

通訊單位：新南威爾士大學(xué)

論文速覽

將高活性和穩(wěn)定的無(wú)貴金屬催化劑用于析氧反應(yīng)（OER），對(duì)于使用質(zhì)子交換膜（PEM）電解槽實(shí)現(xiàn)大規(guī)模制氫至關(guān)重要。本文報(bào)道了一種新型的非貴金屬催化劑——含有豐富氧空位的空殼尖晶石鈷氧化物（Vo-Co₃O₄ HNCs），用于在酸性條件下進(jìn)行高效且穩(wěn)定的OER。

該催化劑在10 mA cm^-2的電流密度下僅需要265 mV的過(guò)電位，并能在20 mA cm^-2的電流密度下穩(wěn)定運(yùn)行130 h，性能遠(yuǎn)超傳統(tǒng)的RuO₂催化劑和大多數(shù)已報(bào)道的貴金屬基催化劑。實(shí)驗(yàn)和理論研究揭示了通過(guò)引入適量的氧缺陷可以有效調(diào)控反應(yīng)機(jī)制，顯著提升催化劑的活性和穩(wěn)定性。

此外，獨(dú)特的中空結(jié)構(gòu)和高比表面積進(jìn)一步促進(jìn)了OER的性能。在PEM電解器中的應(yīng)用測(cè)試表明，Vo-Co₃O₄HNCs催化劑在1 A cm^-2下運(yùn)行時(shí)，能耗為48.8 kWh kg^-1 H₂，預(yù)計(jì)成本約為0.976美元/kg H₂，顯示出使用地球豐富材料進(jìn)行PEM水電解的潛力。

圖文導(dǎo)讀

圖1：Vo-Co₃O₄HNCs的合成過(guò)程，以及SEM、TEM等表征

圖2：Vo-Co₃O₄ HNCs、p-Co₃O₄ HNCs、Vo-Co₃O₄ bulk、商業(yè)RuO₂和Co₃O₄在0.50 M H₂SO₄中的OER性能

圖3：Vo-Co₃O₄ HNCs和對(duì)照樣品在不同條件下的OER性能

圖4：Vo-Co₃O₄ HNCs、塊狀Vo-Co₃O₄ 和p-Co₃O₄ HNCs的EPR譜、水分子吸附的優(yōu)化結(jié)構(gòu)、Co-O鍵強(qiáng)度

圖5：Vo-Co₃O₄ HNCs、c-RuO₂和c-Co₃O₄作為陽(yáng)極催化劑的PEM電解槽性能

總結(jié)展望

本文提出的含有氧空位的空殼尖晶石鈷氧化物（Vo-Co₃O₄ HNCs）催化劑在酸性O(shè)ER中展現(xiàn)出卓越的活性和穩(wěn)定性，超過(guò)了現(xiàn)有的基準(zhǔn)催化劑和大多數(shù)非貴金屬催化劑。通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論分析，揭示了氧空位和中空結(jié)構(gòu)在調(diào)控催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)和反應(yīng)機(jī)制中的協(xié)同效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異且均衡的OER活性和穩(wěn)定性。

此外，Vo-Co₃O₄ HNCs在PEM電解器中的應(yīng)用顯示出低能耗和低成本，表明了使用低成本非貴金屬材料作為陽(yáng)極在PEM電解器中進(jìn)行大規(guī)模氫氣生產(chǎn)的潛力。盡管與工業(yè)要求（在60-80 °C下超過(guò)數(shù)十年提供>1 A cm^-2的電流）仍有差距，但本研究成果為未來(lái)替代Ru/Ir基催化劑在PEM水電解中的應(yīng)用提供了可能性。未來(lái)的研究可以進(jìn)一步改進(jìn)Co基催化劑的穩(wěn)定性，例如通過(guò)溫度效應(yīng)和多元素?fù)诫s等方法，以實(shí)現(xiàn)更廣泛的工業(yè)應(yīng)用。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Defect-balanced Active and Stable Co₃O_4-x for Proton Exchange Membrane Water Electrolysis at Ampere-level Current Density

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE00977K

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