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北理AEM：二維聚丙烯腈納米片改性隔膜實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰金屬電池

鋰金屬因其較高的理論比容量（3860 mAh g^?1）而被視為下一代鋰二次電池的理想電極材料。采用聚合物基隔膜可有效解決鋰枝晶形成失控的問題，對(duì)鋰金屬電池的應(yīng)用具有重大影響。

在此，北京理工大學(xué)陳人杰、趙騰等人通過在聚丙烯隔膜上噴涂富含共軛C＝C/C＝N基團(tuán)的聚丙烯腈納米片（PPNS）制備了一種復(fù)合隔膜。其中，聚丙烯腈納米片的共軛分子結(jié)構(gòu)具有高機(jī)械強(qiáng)度和導(dǎo)熱性。DFT計(jì)算證實(shí)，聚丙烯腈納米片中的極性含氮基團(tuán)來源于C≡N的環(huán)化，表現(xiàn)出親鋰性，有效加速了Li⁺的傳輸動(dòng)力學(xué)。此外，具有多孔2D納米片結(jié)構(gòu)的聚丙烯腈納米片（PPNS）可確保負(fù)極表面上的Li⁺濃度足夠且均勻。

因此，采用聚丙烯腈納米片（PPNS）@聚丙烯隔膜的Li||LFP電池可以在3C的高倍率下穩(wěn)定循環(huán)300次，容量保持率為94.0%。使用聚丙烯腈納米片（PPNS）@聚丙烯隔膜的Li||LFP軟包電池在0.2C下可實(shí)現(xiàn)100次穩(wěn)定循環(huán)，容量保持率為95.7%。

圖1. 作用機(jī)制

總之，該工作設(shè)計(jì)了含有共軛 C═C/C═N 基團(tuán)的聚（丙烯腈）納米片（PPNS），并將其噴涂在聚丙烯隔膜上，設(shè)計(jì)了一種適用于鋰金屬電池的高性能復(fù)合隔膜。

研究顯示PPNS中的共軛分子結(jié)構(gòu)提供了高的機(jī)械強(qiáng)度和導(dǎo)熱性，增強(qiáng)了電池的安全性。PPNS中C≡N環(huán)化產(chǎn)生的極性含N基團(tuán)具有親鋰特性，降低了鋰的擴(kuò)散能壘，從而有效加速了Li⁺的傳輸動(dòng)力學(xué)。

此外，在含N基團(tuán)的誘導(dǎo)下，在鋰-金屬界面處形成了富無機(jī)相SEI。同時(shí)，原位光學(xué)顯微鏡觀察到在PPNS下均勻的鋰沉積。基于此，采用PPNS@PP隔膜的電池表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。因此，該工作為多功能隔膜的設(shè)計(jì)提供了新思路。

圖2. 電池性能

Dendrite‐Free Lithium‐Metal Batteries Enabled by 2D Lithophilic Conjugated Polymer on Separator, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202401281

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