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IF=46.2！海南大學(xué)田新龍/鄧培林，最新Chemical Society Reviews綜述！

第一作者：Zhitong Wang

通訊作者：田新龍、鄧培林?

通訊單位：海南大學(xué)

論文速覽

在電催化CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）中，具有氧化態(tài)的金屬催化劑通常表現(xiàn)出比其金屬對(duì)應(yīng)物更有利的催化活性和選擇性。然而，氧化金屬位點(diǎn)在還原電位下的持久性具有挑戰(zhàn)性，因?yàn)橄蚪饘賾B(tài)的過渡不可避免地導(dǎo)致催化降解。

在文中，作者對(duì)CO₂RR中氧化態(tài)穩(wěn)定性的研究進(jìn)展進(jìn)行了全面總結(jié)，從基本概念出發(fā)，強(qiáng)調(diào)了氧化態(tài)穩(wěn)定性的重要性，同時(shí)揭示了動(dòng)態(tài)的氧化態(tài)在產(chǎn)品分布中的相關(guān)性。

然后，作者詳細(xì)解釋了各種氧化態(tài)保護(hù)策略的作用機(jī)制，并討論了原位檢測技術(shù)。最后，作者討論了與氧化態(tài)保護(hù)研究相關(guān)的當(dāng)前和未來挑戰(zhàn)，確定了機(jī)制理解、技術(shù)升級(jí)和工業(yè)平臺(tái)的創(chuàng)新機(jī)會(huì)，以實(shí)現(xiàn)CO₂RR的商業(yè)化。

?圖文導(dǎo)讀

圖1：金屬催化劑在CO₂RR中的優(yōu)勢(shì)還原產(chǎn)物以及氧化態(tài)對(duì)催化劑性能的影響。

圖2：原位X射線吸收光譜（XAS）監(jiān)測Zn₂P₂O₇和ZnO在CO₂RR中的價(jià)態(tài)變化，以及對(duì)CO選擇性的影響。

圖3：Cu基材料在CO₂RR中的價(jià)態(tài)依賴性產(chǎn)物，以及不同價(jià)態(tài)對(duì)C₂₊產(chǎn)物選擇性的影響。

圖4 ：In₂O₃@C催化劑在CO₂RR中的結(jié)構(gòu)演變，以及BiCuSeO超晶格陣列結(jié)構(gòu)中電子傳導(dǎo)的作用。

圖5：?原位拉曼光譜揭示Cu-CeO₂中Ce⁴⁺到Ce³⁺的轉(zhuǎn)變，以及對(duì)Cu²⁺位點(diǎn)穩(wěn)定性的影響。

圖6：晶界引起的應(yīng)變和異質(zhì)原子摻雜來維持Cu⁺位點(diǎn)穩(wěn)定性的機(jī)制。

圖7：有限元模擬展示Cu₂O納米腔體中反應(yīng)中間體的分布，以及對(duì)氧化態(tài)位點(diǎn)穩(wěn)定性的影響。

圖8：化學(xué)氧化和脈沖電位策略實(shí)現(xiàn)催化劑的再氧化生成，以及對(duì)CO₂RR產(chǎn)物分布的調(diào)控。

總結(jié)展望

本論文的亮點(diǎn)在于系統(tǒng)總結(jié)了氧化態(tài)穩(wěn)定化策略在CO₂RR中的應(yīng)用，并探討了氧化態(tài)變化對(duì)催化性能的影響。通過各種原位表征技術(shù)，研究人員能夠?qū)崟r(shí)監(jiān)測催化劑在反應(yīng)過程中的氧化態(tài)變化，為設(shè)計(jì)高活性、高選擇性的CO₂RR催化劑提供了重要的指導(dǎo)。

此外，通過氧化態(tài)保護(hù)策略，可以顯著提高催化劑在CO₂RR中的穩(wěn)定性和產(chǎn)物選擇性。未來的研究需要進(jìn)一步解決氧化態(tài)穩(wěn)定化策略在實(shí)際應(yīng)用中的挑戰(zhàn)，如與工業(yè)條件下的兼容性，以及在惡劣條件下的長期穩(wěn)定性等，從而為實(shí)現(xiàn)CO₂的可持續(xù)轉(zhuǎn)化和清潔能源技術(shù)的發(fā)展提供有力的科學(xué)支撐。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Stabilizing the oxidation state of catalysts for effective electrochemical carbon dioxide conversion

期刊：Chem. Soc. Rev.

DOI：10.1039/d3cs00887h

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/14/894fb3c8a9/

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