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?鄭大ACS Catal.: Cu/MgO中Cu與MgO相互作用，促進(jìn)CO加氫制甲醇

Cu/MgO催化劑被認(rèn)為是CO加氫制CH₃OH的有效催化劑，其反應(yīng)活性甚至比Cu/ZnO催化劑高7倍。研究發(fā)現(xiàn)，MgO的弱堿性可以調(diào)節(jié)催化劑表面酸性，增加催化劑堿性中心的數(shù)量和強(qiáng)度，促進(jìn)CO的吸附和活化。同時(shí)，MgO作為電子促進(jìn)劑，通過(guò)調(diào)節(jié)Cu基催化劑活性中心的電子結(jié)構(gòu)，從而改善中間體的吸附強(qiáng)度。雖然Cu/MgO的有效CH₃OH合成活性已經(jīng)得到證實(shí)，但是對(duì)于Cu與MgO之間的相互作用以及產(chǎn)生CH₃OH的活性中心仍然缺乏有效的研究。

近日，鄭州大學(xué)韓一帆和涂維峰等采用共沉淀法合成了一系列具有不同Mg含量的Cu/MgO催化劑，并研究了該類催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系以及Cu/MgO之間的相互作用。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，無(wú)論MgO含量如何，Cu/MgO催化劑上CH₃OH的選擇性都在97%以上。同時(shí)，在Cu催化劑中加入MgO可以顯著提高CO加氫生成CH₃OH的周轉(zhuǎn)頻率，而不影響相對(duì)于CO和H₂的速率依賴性，因此，Cu/MgO中MgO含量的變化不會(huì)影響CO-H₂反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)相關(guān)步驟和反應(yīng)途徑。此外，隨著MgO含量的增加，Cu與MgO粒子之間的相互作用改善了Cu粒子的分散性，并形成了更高活性的Cu-MgO界面位點(diǎn)，CH₃OH的生成速率也相應(yīng)增加。

光譜表征和理論計(jì)算表明，HCOO*和HCO*是Cu/MgO催化劑上的表面活性中間體，它們?cè)贑u-MgO界面位置同時(shí)發(fā)生順序加氫生成CH₃OH。具體而言，CO吸附在表面Cu中心上，并與吸附H反應(yīng)，在表面Cu中心或Cu-MgO界面上形成表面HCO*物種，HCO*繼續(xù)在Cu表面加氫生成H₂CO*。

此外，表面HCOO*可以通過(guò)表面CO*和OH*在Cu和MgO表面上直接形成，且HCO*物種也可以與MgO晶格中的鄰近氧結(jié)合形成類甲酸鹽物種(HCO_O_lattice)。隨后，HCOO*或HCO_O_lattice直接與表面H*反應(yīng)生成H₂COO*，該物種的解離導(dǎo)致H₂CO*的形成，并釋放出表面活性氧(吸附氧或晶格氧)以參與隨后的催化周轉(zhuǎn)。

最后，表面金屬Cu中心和Cu-MgO界面中心都對(duì)從CO-H₂反應(yīng)合成CH₃OH 有活性。盡管如此，由于關(guān)鍵吸附質(zhì)在界面和表面金屬Cu中心的結(jié)合強(qiáng)度不同，它們的相對(duì)貢獻(xiàn)可能不同。

Revealing the interaction between Cu and MgO in Cu/MgO catalysts for CO hydrogenation to CH₃OH. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00077

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