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第一作者：Zhenyu Li

通訊作者：汪國雄

通訊單位：中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所

論文速覽

陽極析氧反應(yīng)（OER）動力學(xué)緩慢和相應(yīng)的銥（Ir）基催化劑催化性能不足仍然是質(zhì)子交換膜水電解槽（PEMWE）面臨的巨大挑戰(zhàn)。

本文報道了一種KIr₄O₈納米線催化劑，該催化劑具有更多的活性位點(diǎn)和豐富的羥基，能夠在質(zhì)子交換膜水電解槽（PEMWE）中表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能。KIr₄O₈納米線作為陽極催化劑，僅需1.68 V的電壓下即可達(dá)到1.0 A/cm2的電流密度，并且在PEMWE中實現(xiàn)了長達(dá)1230 h的催化穩(wěn)定性。

結(jié)合原位拉曼光譜和差分電化學(xué)質(zhì)譜的結(jié)果顯示，KIr₄O₈納米線中豐富的羥基直接參與了催化過程，有利于OER。密度泛函理論（DFT）計算進(jìn)一步表明，KIr₄O₈中Ir (d)和O (p)帶中心的增強(qiáng)接近性可以加強(qiáng)Ir-O的共價性，促進(jìn)吸附物與活性位點(diǎn)之間的電子轉(zhuǎn)移，并降低OER過程中從OH*到O*的速率決定步驟的能壘。

圖文導(dǎo)讀

圖1：KIr₄O₈的晶體結(jié)構(gòu)，合成KIr₄O₈納米線的示意圖，XRD、SEM和高分辨率HAADF表征。

圖2：KIr₄O₈和IrO₂樣品的傅里葉變換EXAFS光譜以及XANES光譜。

圖3：KIr₄O₈和IrO₂在0.5 M H₂SO₄溶液中OER的LSV曲線，KIr₄O₈和IrO₂樣品的雙層電容（Cdl）。

圖4：KIr₄O₈催化劑在0.5 M H₂SO₄中OER的原位拉曼光譜，KIr₄O₈和IrO₂催化劑OER的脈沖伏安法電流響應(yīng)測量。

圖5：KIr₄O₈和IrO₂在Ir位點(diǎn)上OER的吉布斯自由能圖，KIr₄O₈和IrO₂的理論過電位、態(tài)密度。

圖6：PEMWE中陽極析氧和陰極析氫的示意圖。

總結(jié)展望

本研究成功合成了富含羥基的KIr₄O₈納米線催化劑，該催化劑具有更多的活性位點(diǎn)和直接參與催化過程的羥基，促進(jìn)了OH*中間體的去質(zhì)子化形成O*。KIr₄O₈中Ir (d)和O (p)帶中心的接近性增強(qiáng)，加強(qiáng)了Ir-O的共價性，促進(jìn)了吸附物與活性位點(diǎn)之間的電子轉(zhuǎn)移，并降低了OER過程中的能壘，從而實現(xiàn)了優(yōu)異的催化性能。

此外，KIr₄O₈納米線陽極催化劑在PEMWE中顯示出工業(yè)級的電流密度和高穩(wěn)定性。本工作結(jié)合了調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)和形貌的兩種策略，開發(fā)出高活性和穩(wěn)定的OER催化劑。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：KIr₄O₈ Nanowires with Rich Hydroxyl Promote Oxygen Evolution Reaction in Proton Exchange Membrane Water Electrolyzer

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202402643

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/12/32c0363a35/

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