第一作者：Liwei Zhang

通訊作者：歐陽鋼鋒，葉宇昕

通訊單位：中山大學

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通過光催化從水中去除有機微污染物，受到催化劑不穩(wěn)定性和不完全礦化導致的大量殘留物的阻礙。本研究提出了一種新的水處理范式，即統(tǒng)一非均相自-芬頓過程（UHSFP），用于去除水中的有機微污染物。該過程在470 nm處實現(xiàn)了32%的光子利用效率，并顯著地實現(xiàn)了94%的有機微污染物礦化，所有這些都不需要添加氧化劑和鐵離子。

在UHSFP中，活性物種與傳統(tǒng)光催化過程有根本不同。光催化劑的一個電子受體單元只獲得一個光生電子，轉(zhuǎn)化為氧中心有機自由基（OCOR），然后自發(fā)完成后續(xù)過程，包括污染物降解、過氧化氫生成、活化以及有機微污染物的礦化。通過加強電子轉(zhuǎn)移能力并減少催化劑對氧的親和力，有效地抑制了超氧自由基的生成，防止了對催化劑的破壞。

本研究為高效穩(wěn)定礦化有機微污染物提供了一種創(chuàng)新且低成本的策略，無需持續(xù)的化學輸入，為水處理技術(shù)提供了新視角。

圖文導讀

圖1：CBCPs（碳氮聚合物）的分子結(jié)構(gòu)及理化表征

圖2：CBCPs在純水和空氣中模擬降解苯酚的光催化活性

圖3：降解機制，包括不同犧牲劑對光催化降解效率的影響、OCORs壽命分析

圖4：礦化有機微污染物和H₂O₂生成的可能機制

圖5：H₂O₂生成途徑，包括不同控制條件下的光催化H₂O₂產(chǎn)量

圖6：促進OCORs生成的內(nèi)在機制

圖7：UHSFP的實際應用

總結(jié)展望

本研究開發(fā)了一種新型的統(tǒng)一非均相自芬頓過程（UHSFP），該過程通過氧中心有機自由基（OCORs）的穩(wěn)定存在顯著提高了光催化劑的穩(wěn)定性和光子利用效率，實現(xiàn)了高達94%的有機微污染物礦化效率。該系統(tǒng)在10次循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，且在低光強度下仍能有效降解微污染物，在實際水處理應用中有巨大潛力。

此外，該系統(tǒng)對pH值和常見陰離子的干擾表現(xiàn)出顯著的抵抗力，證明了其在復雜水環(huán)境中的適用性。本研究不僅為光催化過程中活性物種的調(diào)控提供了見解，而且突出了高光子利用效率、提高礦化率、穩(wěn)定性和成本效益的結(jié)合為光催化在原位水處理中的應用開辟了道路。

文獻信息

標題：Oxygen-centered organic radicals-involved unified heterogeneous self-Fenton process for stable mineralization of micropollutants in water

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202401162