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?哈工大EES：Li+通量均化隔膜助力長(zhǎng)循環(huán)鋰金屬陽(yáng)極

由聚烯烴或聚偏氟乙烯制成的隔膜孔隙排列不均勻，電解液親和性差，這會(huì)導(dǎo)致Li⁺通量紊亂，沉積層凹凸不平，從而引發(fā)鋰鹽的持續(xù)消耗和鋰金屬電池（LMBs）的過(guò)早失效。雖然調(diào)整孔隙結(jié)構(gòu)或改變這些隔膜的表面是有效的，但卻占用空間，在經(jīng)濟(jì)或工業(yè)上并不可行。

圖1 機(jī)理示意圖和MD模擬

哈爾濱工業(yè)大學(xué)何偉東等首次將抗靜電劑SN（SN），即十八烷基二甲基羥乙基季銨硝酸鹽，與PVDF-HFP基體結(jié)合，通過(guò)可行的方法制備出適用于LMB的均相復(fù)合隔膜（PVDF-HFP/SN）。研究顯示，SN的銨頭提供了大量陰離子友好位點(diǎn)，可吸收電解液中的PF₆-。這就形成了SN-PF₆^–的親鋰基質(zhì)，使Li⁺在SN-PF₆^––Li⁺結(jié)構(gòu)中均勻分布和沉積，并進(jìn)一步減少了鋰鹽的消耗，確保鋰陽(yáng)極無(wú)枝晶形成。

圖2 Li沉積過(guò)程的原位觀察和Li||Li對(duì)稱電池的循環(huán)穩(wěn)定性

得益于上述優(yōu)勢(shì)，Li||PVDF-HFP/SN||Li對(duì)稱電池實(shí)現(xiàn)了1000小時(shí)最低過(guò)電位的卓越穩(wěn)定性。此外，Li||PVDF-HFP/SN||LiFePO₄電池還具有持久的循環(huán)壽命，在1 C（1 C = 170 mA g^-1）條件下可持續(xù)循環(huán)800次，容量保持率達(dá)96.9%；在2 C條件下可持續(xù)循環(huán)1000次，容量保持率達(dá)93.4%。

圖3 Li||PVDF-HFP/SN||LiFePO₄電池性能

A Li+-flux-homogenizing separator for long-cycle Li metal anodes. Energy & Environmental Science 2024. DOI: 10.1039/d4ee00115j

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