第一作者：Jingwen Liu

通訊作者：王磊、李彩霞

通訊單位：青島科技大學(xué)

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電極/電解液界面的雙電層（EDL）對(duì)鋅離子電池的電化學(xué)反應(yīng)起著至關(guān)重要的作用。對(duì)于鋅陽極，EDL由H₂O偶極子組成，這會(huì)導(dǎo)致鋅腐蝕和鈍化。

本文研究了在鋅離子電池中，通過局部電子結(jié)構(gòu)工程重建電極/電解液界面的雙電層（EDL），以提高電池性能。

研究中，通過設(shè)計(jì)具有局部富電子（LER）結(jié)構(gòu)的固體電解質(zhì)界面（SEI），改變了電子分布，促進(jìn)了Zn²⁺的快速捕獲，加速了cH₂O殼的脫溶劑化作用。LER結(jié)構(gòu)對(duì)SO₄^2?產(chǎn)生靜電排斥效應(yīng)，從而重建了獨(dú)特的貧H2O?EDL，抑制了副反應(yīng)并改善了Zn²⁺的沉積動(dòng)力學(xué)。

原位拉曼光譜直觀證實(shí)了整個(gè)沉積過程中鋅離子通量的均勻性。LER作為EDL結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)器，促進(jìn)了平滑且快速的Zn²⁺沉積。LER@Zn//LER@Zn電池展示了超過4800小時(shí)的卓越壽命。此外，LER@Zn///MnO2電池在1500次循環(huán)后顯示出改進(jìn)的循環(huán)穩(wěn)定性，容量保持在124 mAh g^?1（5 C）。

圖文導(dǎo)讀

圖1：LER和LEP的表征。

圖2：通過局部電子結(jié)構(gòu)重建EDL。

圖3：電化學(xué)過程中鋅離子的行為。

圖4：局部電子結(jié)構(gòu)的耐腐蝕性。

圖5：不同陽極的沉積動(dòng)力學(xué)。

圖6：對(duì)稱和不對(duì)稱電池的性能。

圖7：全電池性能。

總結(jié)展望

本文通過局部電子結(jié)構(gòu)工程成功重建了鋅離子電池中鋅陽極的雙電層結(jié)構(gòu)，顯著提高了鋅陽極的循環(huán)穩(wěn)定性和電池性能。

LER@Zn陽極通過促進(jìn)Zn²⁺的捕獲和脫溶劑化，同時(shí)排斥SO4^2?，實(shí)現(xiàn)了均勻的鋅沉積，從而抑制了鋅枝晶的生長(zhǎng)和副反應(yīng)。LER@Zn//LER@Zn對(duì)稱電池展示了超過4800小時(shí)的長(zhǎng)循環(huán)壽命，而LER@Zn//MnO2全電池在1500個(gè)循環(huán)后仍保持了124 mAh g^?1的高容量。

這些發(fā)現(xiàn)為開發(fā)高性能、高安全性的鋅離子電池提供了新的策略，并展示了實(shí)際應(yīng)用的潛力。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Reconstruction of Electric Double Layer on the Anode Interface by Localized Electronic Structure Engineering for Aqueous Zn Ion Batteries

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202401118