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第一作者：Yan Li

通訊作者：戴黎明

通訊單位：新南威爾士大學

論文速覽

本文深入綜述了電化學C-N偶聯(lián)過程，該過程通過同時還原二氧化碳（CO₂）和含氮小分子（如N₂、NO₂^?、NO₃^?、NH₃等），促進有機氮化合物（例如尿素、甲胺、甲酰胺和乙胺）的生產(chǎn)，對推進碳中和和人工氮循環(huán)具有重要意義。

盡管在這一新興領(lǐng)域取得了顯著進展，但仍面臨挑戰(zhàn)，包括反應物吸附緩慢、副反應競爭以及復雜的多步驟途徑，導致產(chǎn)量和選擇性較低。設(shè)計和開發(fā)低成本且性能卓越的催化劑對于成本效益高和精確的電化學C-N鍵合至關(guān)重要。

本文提供了對在環(huán)境條件下從地球豐富的資源/廢物（如CO₂和小含氮分子）通過電化學C-N鍵形成反應合成有價值的有機氮化合物，特別是使用碳基催化劑。

文中討論了相關(guān)的電化學C-N鍵形成機制、先進碳基電催化劑的設(shè)計原則以及不同電解槽設(shè)計對電化學效率的影響，同時探討了當前障礙和未來前景。

圖文導讀

圖1：C-N偶聯(lián)電催化合成含氮有機物的示意圖，以及設(shè)計碳基催化劑的相關(guān)策略。

圖2：CO₂和不同氮物種參與的C-N偶聯(lián)機制。

圖3：碳氮偶聯(lián)法電化學合成甲酰胺，包括在銅表面生成甲酰胺的路徑示意圖、電合成策略以及電合成生產(chǎn)甲酰胺的潛在表面反應路徑。

圖4：通過C-N偶聯(lián)電化學合成甲胺的機制，包括從CO和NO直接電合成甲胺的提議機制、在Cu₂@v-Mo₂NO₂表面生成甲胺的自由能圖以及CoPc-NH₂/CNT催化的從CO₂和NO₃^?合成甲胺的八步級聯(lián)反應路徑。

圖5：通過C-N偶聯(lián)電化學合成乙胺的機制。

圖6：摻氟碳納米管電催化CO₂和硝酸鹽合成尿素

總結(jié)展望

本文綜述了電化學C-N偶聯(lián)反應的最新進展，這一反應對于合成有機氮化合物具有重要意義。作者討論了提高選擇性、定量檢測產(chǎn)物、反應機理闡釋、策略性催化劑設(shè)計以及大規(guī)?；瘜W生產(chǎn)等方面的挑戰(zhàn)和未來方向。為了提高C-N偶聯(lián)的效率，需要深入理解反應機理，優(yōu)化催化劑設(shè)計，并發(fā)展新的檢測技術(shù)。

此外，對于大規(guī)模生產(chǎn)，選擇合適的電解槽配置同樣重要。文章強調(diào)了理論計算和機器學習在催化劑設(shè)計和反應機理研究中的作用，以及碳基催化劑在電化學C-N偶聯(lián)中的潛力。

文獻信息

標題：Rationally Designed Carbon-Based Catalysts for Electrochemical C-N Coupling

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202401341

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/09/95790fb569/

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