第一作者：An L. Phan

通訊作者：王春生、Phung M.L. Le

通訊單位：馬里蘭大學(xué)、美國太平洋西北國家實(shí)驗(yàn)室

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硫化聚丙烯腈（SPAN）作為一種有前途的高能量鋰金屬電池正極材料正在興起。與常規(guī)的層狀氧化物相比，SPAN具有無過渡金屬、高容量、良好的可持續(xù)性以及低成本等競爭優(yōu)勢。

SPAN獨(dú)特的結(jié)構(gòu)中含有豐富的共價(jià)C-S和N-S鍵，使其即使在貧電解液條件下也能實(shí)現(xiàn)高電化學(xué)性能。盡管研究取得了巨大進(jìn)展，但目前Li/SPAN電池的性能仍遠(yuǎn)未達(dá)到其真正的潛力。

在這里，研究團(tuán)隊(duì)基于內(nèi)部開發(fā)的模型，全面分析了實(shí)際Li/SPAN電池的能量密度和循環(huán)壽命。此外，使用Sand’s方程推導(dǎo)出了Li/SPAN電池實(shí)現(xiàn)合理功率密度的要求，并討論了它們的含義。最后研究人員分析解決了Li/SPAN在材料和電池層面上的一些關(guān)鍵問題，特別強(qiáng)調(diào)了經(jīng)常被忽視或誤解的至關(guān)重要的細(xì)節(jié)。相應(yīng)地，指出了未來Li/SPAN研究的挑戰(zhàn)和方向。

圖文導(dǎo)讀

圖1：SPAN發(fā)展歷史的總結(jié)，包括從PAN和S₈合成SPAN的方案，以及基于每年出版物、初始比容量、預(yù)期循環(huán)壽命和硫含量的SPAN代表性數(shù)據(jù)。

圖2：分析了Li/SPAN電池級能量密度，展示了設(shè)計(jì)參數(shù)和組件對電池等效重量的貢獻(xiàn)，以及平均電壓、SPAN容量、N/P比率、電解液等效重量和面容量對電池級能量密度的影響。

圖3：實(shí)現(xiàn)高能量Li/SPAN電池長期循環(huán)穩(wěn)定性的模擬循環(huán)性能，以及Li/SPAN電池級循環(huán)壽命對設(shè)計(jì)參數(shù)的依賴性。

圖4：電解液傳輸屬性的最低要求，以避免在5.0 mAh cm^-2和1.0 mA cm^-2（相當(dāng)于以0.2 C充電標(biāo)準(zhǔn)Li/SPAN電池）時(shí)的Li+耗竭。

總結(jié)展望

本研究總結(jié)了實(shí)現(xiàn)長壽命高能量密度Li/SPAN電池的主要挑戰(zhàn)，并討論了在電池級能量方面的潛在解決方案的可行性和相關(guān)性。提高SPAN比容量雖然是研究的焦點(diǎn)，但短期內(nèi)效果有限，且由于對SPAN化學(xué)和電化學(xué)的理解不足，存在一定風(fēng)險(xiǎn)。

提高SPAN的工作電壓和使用低密度電解液或高活性質(zhì)量負(fù)載以優(yōu)化電池容量，對電池能量密度有顯著影響。在循環(huán)壽命方面，為了滿足實(shí)際應(yīng)用的要求，需要實(shí)現(xiàn)高Li庫侖效率（99.9%）。

此外，隨著面容量的增加，維持合理的功率密度面臨著越來越大的挑戰(zhàn)。迫切需要開發(fā)具有良好界面化學(xué)、高離子導(dǎo)電性和Li傳輸數(shù)的低氟化電解液。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Realizing high-energy and long-life Li/SPAN batteries

期刊：Joule

DOI：10.1016/j.joule.2024.04.003