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鄭大/華東理工ACS Catalysis：CO加氫制甲醇，催化劑中Cu和MgO的相互作用！

第一作者：Wenqi Liu

通訊作者：涂維峰，韓一帆

通訊單位：鄭州大學(xué)，華東理工大學(xué)

論文速覽

本研究通過(guò)本征動(dòng)力學(xué)、化學(xué)滴定和一系列原位光譜表征，建立了Cu/MgO催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，揭示了MgO和活性位點(diǎn)在CO氫化合成甲醇中的作用。

研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)Mg/(Mg+Cu)原子比為0.67時(shí)，Cu/MgO催化劑上的甲醇形成周轉(zhuǎn)率顯著高于單金屬Cu顆粒。研究證明，這一速率對(duì)Cu顆粒的大小不敏感，而是線性依賴(lài)于Cu-MgO界面位點(diǎn)的數(shù)量。Cu與MgO顆粒之間的相互作用改善了Cu顆粒的分散性，并形成了更多的高活性Cu-MgO界面位點(diǎn)。

此外，本研究還闡明了HCO*和HCOO*物種是主要的反應(yīng)中間體，并且它們?cè)贑u/MgO催化劑上的CO-H₂反應(yīng)過(guò)程中，通過(guò)順序加氫同時(shí)發(fā)生，共同促進(jìn)了甲醇的形成。

圖文導(dǎo)讀

圖1：通過(guò)高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡(HDAF-STEM)圖像和能量色散X射線光譜(EDX)元素分布，展示了合成的CuO/MgO樣品(Mg/(Mg + Cu) = 0.67)的形貌結(jié)構(gòu)。

圖2：Mg含量對(duì)Cu/MgO催化劑上甲醇合成的質(zhì)量基礎(chǔ)形成速率（每克催化劑）和周轉(zhuǎn)率（TOF，每表面Cu原子）的影響。

圖3：在493 K下，CO和H₂壓力對(duì)Cu/MgO催化劑上甲醇形成的周轉(zhuǎn)率的影響。

圖4：CuO晶體尺寸對(duì)Cu/MgO和Cu/SiO₂催化劑上甲醇形成速率的影響。

圖5：CuO、MgO和不同Mg含量的Cu/MgO催化劑的H₂-TPR曲線。

圖6：Cu/MgO催化劑在CO-H₂反應(yīng)期間的XPS光譜，包括Cu 2p、Cu LMM、Mg 1s和O 1s區(qū)域。

圖7：Cu/MgO催化劑的體相和表面原子分?jǐn)?shù)，由ICP和XPS確定。

圖8：Cu、MgO和Cu/MgO催化劑在CO-H₂反應(yīng)后，通過(guò)等溫CO吸附、原位CO-DRIFTS光譜和CO-TPD曲線的CO吸附位點(diǎn)。

圖9：Cu/MgO催化劑在493 K下CO-H₂反應(yīng)后，通過(guò)等溫H₂吸附和H₂-TPD曲線的H₂吸附位點(diǎn)。

圖10：甲醇合成的TOF率與Cu-MgO界面位點(diǎn)數(shù)量的關(guān)系。

圖11：Cu/MgO催化劑在493 K下暴露于CO-H₂反應(yīng)和H₂時(shí)的原位DRIFTS光譜，以及表面反應(yīng)中間體紅外振動(dòng)強(qiáng)度隨暴露時(shí)間的函數(shù)。

總結(jié)展望

本研究的亮點(diǎn)在于揭示了Cu/MgO催化劑中Cu和MgO之間的相互作用以及這些界面位點(diǎn)在CO氫化合成甲醇中的關(guān)鍵作用。

通過(guò)精確的化學(xué)滴定和原位光譜表征，研究揭示了HCO*和HCOO*作為主要的反應(yīng)中間體，在CO–H2反應(yīng)過(guò)程中，它們?cè)贑u/MgO催化劑上連續(xù)氫化生成CH₃OH的同時(shí)發(fā)生。

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示，甲醇形成的速率與Cu-MgO界面位點(diǎn)的數(shù)量成正比，而這些位點(diǎn)的形成與MgO含量的增加有關(guān)。這項(xiàng)研究不僅提高了對(duì)Cu/MgO催化劑在甲醇合成中作用機(jī)理的理解，而且為設(shè)計(jì)高效的合成氣轉(zhuǎn)化制甲醇催化劑提供了新的視角。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Revealing the Interaction between Cu and MgO in Cu/MgO Catalysts for CO Hydrogenation to CH3OH

期刊：ACS Catalysis

DOI：10.1021/acscatal.4c00077

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/08/79cf8c9d62/

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