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上交?JACS: 實(shí)現(xiàn)氧化鈦表面非晶化，改造Ir單原子配位環(huán)境促進(jìn)析氯反應(yīng)

氯氣(Cl₂)是工業(yè)中常用的化學(xué)品，廣泛應(yīng)用于有機(jī)合成、家用漂白劑和水處理。它的生產(chǎn)高度依賴于在強(qiáng)酸性條件下(pH=2)通過飽和NaCl電解的陽極析氯反應(yīng)(CER)過程，而CER的強(qiáng)氧化和酸性環(huán)境限制了對(duì)尺寸穩(wěn)定陽極(DSA)的選擇(DSA通常是通過在Ti基底上覆蓋活性貴金屬Ru/Ir氧化物來制造)。當(dāng)前的DSA具有較高的Ru或Ir含量和較高的CER過電位(>90 mV)，大大增加了產(chǎn)Cl₂的工業(yè)生產(chǎn)成本。因此，減少貴金屬使用的同時(shí)提高Ti基陽極的CER性能對(duì)于實(shí)現(xiàn)可持續(xù)Cl₂生產(chǎn)具有重要意義。

近日，上海交通大學(xué)張禮知、么艷彩和占光明等證明氧化鈦表面非晶化是一個(gè)有效的策略，以調(diào)節(jié)固定在Ti電極上Ir單原子的配位環(huán)境，從而獲得高效和穩(wěn)定的CER。XAFS和密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明，非晶態(tài)氧化鈦層上形成四配位不飽和Ir₁O₄構(gòu)型和晶態(tài)氧化鈦層上形成六配位飽和Ir₁O₆構(gòu)型。

其中，Ir₁O₄電極只需要71.8 mV的過電位就可以達(dá)到10 mA cm^?2，質(zhì)量活性為95 mA mg_Ir^?1，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于Ir₁O₆(181.4 mV和9.35 mA mg_Ir^?1)、DSA (95.8 mV和0.20 mA mg_Ir+Ru^?1)以及大多數(shù)報(bào)道的基于Ru和Ru/Ir的CER電催化劑。此外，Ir₁O₄陽極的Cl₂選擇性達(dá)到90.0%，以及表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性(200 h)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過Ir₁O₆陽極(2 h)。

原位拉曼光譜學(xué)和理論計(jì)算表明，Ir₁O₄和Ir₁O₆催化活性的巨大差異來源于Cl^?離子吸附位點(diǎn)的變化，即析Cl₂活性中心從Ir₁O₆上的頂部配位O轉(zhuǎn)變?yōu)镮r₁O₄上的配位不飽和Ir，這種活性位點(diǎn)的變化極大地影響了Cl物種的吸附能。更重要的是，氧化鈦的無定形結(jié)構(gòu)和緩慢的水解離阻止了氧物種進(jìn)入鈦基體內(nèi)部，抑制了Ti鈍化，使氧化銥陽極具有良好的穩(wěn)定性。

綜上，該項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了表面氧化物結(jié)晶度對(duì)鈦基陽極活性和穩(wěn)定性的重要作用，為通過表面氧化鈦非晶化制備高活性單原子CER陽極提供了一種簡便的方法。

Engineering the coordination environment of Ir single atoms with surface titanium oxide amorphization for superior chlorine evolution reaction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13834

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