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?化學所/中科大JACS: 首次報道！證實金屬-S界面作為催化加氫的主要活性中心

催化活性中心的確定對于理解催化機理和設計高效催化劑具有重要意義。然而，負載型金屬納米催化劑(如載體、金屬表面和金屬-載體界面)的復雜結(jié)構(gòu)使得不同反應中主要催化活性中心的確定仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

特別是，許多研究已經(jīng)證明，金屬載體界面也可以作為催化反應中的主要活性位點，這在氧化物作為載體的金屬納米催化劑中得到了很好的闡明。但到目前為止，還沒有關(guān)于金屬-雜原子界面作為碳負載金屬納米催化劑的主要活性位點的報道。

為了彌補上述空白，中國科學院化學研究所曹昌燕和中國科學技術(shù)大學武曉君等提出并論證碳負載金屬納米催化劑中的金屬-硫界面是催化加氫反應的主要活性中心。在以前的研究中，硫摻雜碳(SC)材料已被證明是一種有效的載體，得益于金屬和硫原子之間強烈的化學相互作用，其可以在高溫下穩(wěn)定1 nm金屬納米團簇以抵抗熱燒結(jié)。

在這項研究中，研究人員對SC進行了擴展，通過調(diào)整還原溫度，構(gòu)建了一系列具有不同金屬-硫界面數(shù)量的金屬納米催化劑，而金屬納米顆粒的大小在硫摻雜的碳載體上幾乎相同。以Ir催化喹啉加氫為例，這些納米催化劑的催化活性與Ir-S界面的量成正比。

進一步的實驗和密度泛函理論(DFT)計算結(jié)果顯示，喹啉在Ir-S界面處的吸附和活化發(fā)生在Ir原子上，證實了Ir-S界面是喹啉加氫反應的主要活性中心。此外，Pt-S界面上的對氯硝基苯加氫和Ru-S界面上的苯甲酸加氫也發(fā)現(xiàn)了類似的現(xiàn)象，進一步證實了金屬-S界面是催化加氫反應的主要活性中心。

總的來說，該項工作首次證實了金屬-S界面是碳負載納米催化劑催化加氫反應中的主要活性中心，同時該項研究有助于全面了解負載型納米催化劑中的金屬-載體界面的特殊作用。

Metal–sulfur interfaces as the primary active sites for catalytic hydrogenationsf. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c02692

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