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中科大曾杰/耿志剛Nature子刊：Cu單原子與Co3O4耦合高效串聯電催化還原硝酸鹽為氨！

第一作者：Yan Liu, Jie Wei, Zhengwu Yang

通訊作者：曾杰、耿志剛

通訊單位郵箱：中國科學技術大學

論文速覽

硝酸鹽（NO₃^–）通過電催化還原成氨（NH₃）是一種可持續(xù)合成氨的有前景的方法。然而，中間體吸附構型的多樣性使得同時優(yōu)化中間體的結合能變得非常困難。盡管廣泛報道的基于銅（Cu）的電催化劑有利于NO₃^–的吸附，但關鍵問題之一是亞硝酸鹽（NO₂^–）的積累，由于其吸附能力弱，導致催化劑快速失活和隨后加氫步驟的動力學緩慢。

本研究通過將銅單原子催化劑與相鄰的Co₃O₄納米片結合，來增強NO₃^–還原為NH₃的電催化。所得到的串聯催化劑氨產率為114.0 mg_NH3 h^-1 cm^-2，超過了之前報道的所有基于Cu的催化劑。機理研究表明，Co₃O₄的結合調節(jié)了NO₂^–的吸附構型，并增強了與NO₂^–的結合，從而加速了NO₃^–到NH₃的電還原。

圖文導讀

圖1：通過HAADF-STEM圖像、校正的HAADF-STEM圖像和EDS元素分布展示了Co₃O₄/Cu₁-N-C的結構特征，顯示了Co、Cu和N元素在催化劑中的均勻分布。

圖2：不同催化劑在1 M NO₃^–和NO₂^–中的線性掃描伏安曲線（LSV），以及Co₃O₄/Cu₁-N-C在不同應用電位下的NH₃部分電流密度(j_NH3)、法拉第效率（FE）和產氨率，突出了Co₃O₄/Cu₁-N-C的優(yōu)越性能。

圖3：通過原位FTIR光譜和原位拉曼光譜展示了Co₃O₄/Cu₁-N-C在電催化還原NO₃^–過程中的物種變化，以及通過設計拉曼池來探測催化劑表面到電解液體相中NO₂^–的局部濃度。

圖4：通過計算動力學曲線和吸附能力，展示了Co₃O₄/Cu₁-N-C、Cu1-N-C和Co₃O₄/N-C對NO₃^–和NO₂^–的吸附和還原能力，以及通過密度泛函理論（DFT）計算來解釋NO₃^–電還原的反應機理。

總結展望

本研究成功開發(fā)了一種高效的串聯催化劑Co₃O₄/Cu₁-N-C，用于將硝酸鹽電催化還原為氨。該催化劑展現了卓越的產氨率，達到了114.0 mg_NH3 h^-1 cm-2，超越了之前所有報道的基于銅的催化劑的性能。

通過機理研究，發(fā)現Co₃O₄的結合不僅調節(jié)了NO₂^–的吸附構型，還加強了與NO₂^–的結合能，從而加速了NO₃^–向NH₃的電化學還原過程。這項工作為構建高效的串聯催化劑提供了新的指導方針，有助于推動可持續(xù)氨合成和環(huán)境保護的進程。

文獻信息

標題：Ef?cient tandem electroreduction of nitrate into ammonia through coupling Cu single atoms with adjacent Co₃O₄

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48035-4

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/05/01/98ab80f741/

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