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?港城大/深大AEM：構(gòu)建原子Co-P催化對，實(shí)現(xiàn)高效驅(qū)動NO3?電還原為NH3

氨(NH₃)在傳統(tǒng)上是通過能源密集型的Haber-Bosch工藝合成，該過程會釋放大量的CO₂。可再生電力驅(qū)動的硝酸鹽電化學(xué)還原反應(yīng)(NO₃^?RR)是一種在常溫常壓下生產(chǎn)NH₃的綠色可持續(xù)的方法。電催化NO₃^?RR產(chǎn)NH₃涉及兩個關(guān)鍵的反應(yīng)步驟: NO₃^?脫氧和亞硝酸鹽氫化，其中亞硝酸鹽氫化是速率控制步驟(RDS)。

同時(shí)，為了減少析氫反應(yīng)(HER)的競爭，電化學(xué)反應(yīng)一般在中性或堿性環(huán)境中進(jìn)行。但是，在中性或堿性環(huán)境中質(zhì)子(H⁺)濃度非常低(≤10^?7 M)，通過NO₃^?RR產(chǎn)生的NH₃中的大部分氫來自水。因此，開發(fā)一種同時(shí)活化NO₃^?和促進(jìn)水解離釋放H⁺的電催化劑成為實(shí)現(xiàn)高效電化學(xué)NO₃^?RR合成NH₃的關(guān)鍵。

近日，香港城市大學(xué)劉彬、丁杰和深圳大學(xué)孫宏麗等發(fā)現(xiàn)水分子可以自發(fā)地在親氧的單磷原子位點(diǎn)上解離?；诖耍芯咳藛T在N，P共摻雜的石墨碳上構(gòu)建了具有強(qiáng)電子相互作用的原子分散的Co-P催化對(Co₁-P/NPG)作為NO₃^?RR的有效和持久的電催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，Co₁-P/NPG催化劑具有優(yōu)異的NO₃^?RR性能，其在?0.7 V_RHE下連續(xù)反應(yīng)20小時(shí)，NH₃產(chǎn)率(YR)和法拉第酸效率(FE)分別為8.6 mg_NH3h^?1mg_catalyst^?1和93.8%；同時(shí)，Co₁-P/NPG經(jīng)過連續(xù)20個電解循環(huán)后的電催化性能僅表現(xiàn)出輕微的波動，進(jìn)一步證明了該催化劑優(yōu)異的耐久性。

原位光譜表征和理論計(jì)算表明，Co₁-P/NPG催化劑中電子在Co和P位之間積累，其中Co原子是NO₃^?的主要活化中心，而P原子可以調(diào)節(jié)催化劑表面水的分布，同時(shí)促進(jìn)水的解離，加速NO₃^?RR的質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)動力學(xué)，因此Co和P位點(diǎn)協(xié)同促進(jìn)NO₃^?電化學(xué)還原為NH₃。

總的來說，這項(xiàng)研究提供了一個設(shè)計(jì)金屬-非金屬原子對催化劑的范例，使涉及多個反應(yīng)中間體的復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)的微調(diào)成為可能。

Atomic Co?P catalytic pair drives efficient electrochemical nitrate reduction to ammonia. Advanced Energy Materials, 2024. DOI: 10.1002/aenm.202400065

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