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金屬納米顆粒共催化劑因其高光催化性能而受到廣泛的關注，但在光照射下其不穩(wěn)定性限制了實際應用。研究發(fā)現，高熵合金（HEAs）具有更高的熵、更低的吉布斯自由能和優(yōu)異的穩(wěn)定性。

基于此，比利時魯汶大學Maarten B. J. Roeffaers、福州大學龍金林研究員等人報道了一種由FeCoNiCuMn HEA組成的3.5 nm尺寸的無貴金屬納米顆粒（NPs）。測試發(fā)現，HEA NPs高效光催化CO₂還原，CO和CH₄的產率分別為235.2 μmol g^-1 h^-1和19.9 μmol g^-1 h^-1，是原始TiO₂的23倍。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了CO₂轉化為燃料的熱力學。HEA NPs表現出良好的CO₂吸附，能壘為-0.05 eV，表明HEA NPs可以增強表面CO₂吸附。在CO₂轉化為CO途徑中，*COOH和*(CO + H₂O)等中間體是自發(fā)生成的。HEA中CO和H₂O的解吸呈現正能壘，其中CO的解吸能壘為+0.88 eV，是整個反應的熱力學速率決定步驟。

在CO₂轉化為CH₄途徑中，*H₂CO中間體在HEA上的吸附能為+0.98 eV，成為CH₄生成速率的決定步驟。需注意，該值超過了CO分子在HEA表面的解吸能，表明HEA更有利于形成CO，因此CO是主要產物。這些中間體與通過CO₂還原生成CH₄有關，但這些中間體的強度明顯弱于CO中間體，進一步證實了CO是HEA/TiO₂的主要產物。

Noble-Metal-Free High-Entropy Alloy Nanoparticles for Efficient Solar-Driven Photocatalytic CO₂ Reduction. Adv. Mater., 2024, DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202313209.

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魯汶大學/福大AM：HEA NPs高效光催化CO2還原

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