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大化所傅強(qiáng)Nature子刊：室溫下水輔助Cu顆粒形成Cu-OH物種，促進(jìn)在載體上再分散

負(fù)載型金屬納米催化劑通常用于多相催化，而在高溫反應(yīng)過程負(fù)載型金屬物種的燒結(jié)通常導(dǎo)致催化劑失活。為了解決這個(gè)問題，人們開發(fā)各種再分散策略以扭轉(zhuǎn)燒結(jié)和振興活性金屬物種。金屬物種的再分散通常涉及金屬原子從較大顆粒的分離，然后是表面或氣相遷移，最終被表面錨定位點(diǎn)捕獲，其在很大程度上取決于金屬載體的相互作用。

因此，具有各種表面缺陷或表面官能團(tuán)(氧空位、OH、雜原子等)的載體對于通過金屬與載體之間的強(qiáng)相互作用來錨定可移動金屬物種是必不可少的。此外，動力因素也起著關(guān)鍵作用。在特定氣體環(huán)境(CH₃I、O₂和NH₃等)中的高溫處理通常用于增強(qiáng)金屬物質(zhì)在載體表面或通過氣相遷移的流動性。值得注意的是，這些再分散過程需要相當(dāng)大的能量輸入。因此，目前迫切需要開發(fā)環(huán)境友好和節(jié)能的再分散策略，但這仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

近日，中國科學(xué)院大連化物所傅強(qiáng)課題組報(bào)道了一種在室溫下通過O₂-H₂O處理重分散燒結(jié)Cu催化劑的簡單方法，并利用各種原位表征技術(shù)研究了Cu納米粒子在不同大氣環(huán)境中的動態(tài)行為。

結(jié)果表明，環(huán)境條件下Cu納米粒子的再分散依賴于兩個(gè)基本因素: 載體表面羥基(OH)中心的豐度和羥基化Cu-OH物種的生成。

對于O₂處理的負(fù)載Cu材料，在O₂中氧化形成的CuO_x物種可以在γ-Al₂O₃表面上遷移，但在室溫時(shí)遷移速度較慢；在含H₂O氣氛中，H₂O顯著提高了γ-Al₂O₃載體的羥基化程度，為表面Cu原子提供了更多的錨定位點(diǎn)和遷移通道。更重要的是，O₂-H₂O環(huán)境促進(jìn)了更多流動的羥基化Cu-OH物種的產(chǎn)生，加速了Cu的再分散過程。

因此，H₂O的作用可以用兩種不同的方式來解釋：首先，它促進(jìn)羥基化的Cu物種(在O₂存在下)的形成以加速Cu物種的遷移(動力學(xué)方面)；其次，它富集表面OH基團(tuán)以提供更多的錨定位點(diǎn)(熱力學(xué)方面)。因此，在潮濕的環(huán)境條件下，Cu納米粒子向Cu單原子和團(tuán)簇的再分散是通過H₂O在動力學(xué)和熱力學(xué)上的協(xié)同促進(jìn)作用發(fā)生的。

此外，在γ-Al₂O₃和CeO₂載體上生成的Cu單原子和團(tuán)簇分別用于催化逆水煤氣變換反應(yīng)(RWGS)和CO優(yōu)先氧化(CO-PROX)反應(yīng)，反應(yīng)后失活的Cu催化劑可以通過在室溫下暴露于O₂-H₂O而被輕易地重新激活。綜上，該項(xiàng)工作為燒結(jié)Cu催化劑的再生提供了一種有效的方法，并加深了氣氛和載體在金屬顆粒再分散中的作用的認(rèn)識。

Water-assisted oxidative redispersion of Cu particles through formation of Cu hydroxide at room temperature. Nature Communications, 2024.

DOI: 10.1038/s41467-024-47397-z

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