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?清華/電子科大Nature子刊：構(gòu)建鈣鈦礦/沸石復(fù)合催化劑，串聯(lián)催化CO2轉(zhuǎn)化為芳烴

二氧化碳(CO₂)與可再生氫氣(H₂)定向轉(zhuǎn)化為具有高價(jià)值的重碳產(chǎn)品(C₆₊)，為實(shí)現(xiàn)化工凈零生產(chǎn)提供了一條可持續(xù)的途徑。

目前，研究人員開(kāi)發(fā)了一系列金屬氧化物/沸石化合物來(lái)催化CO₂加氫反應(yīng)。其中，CO₂首先在金屬氧化物上加氫反應(yīng)形成C_2-4有機(jī)物，然后沸石結(jié)構(gòu)將這些物種捕獲在其封閉的酸性孔隙中，并催化隨后向芳烴的復(fù)雜轉(zhuǎn)化。然而，這種復(fù)雜的反應(yīng)過(guò)程常常導(dǎo)致氧化物和沸石之間的C-C偶聯(lián)速率不匹配，以及沸石通道內(nèi)發(fā)生產(chǎn)物異構(gòu)化。為了解決這些問(wèn)題，在串聯(lián)體系中將氧化物的CO₂加氫結(jié)構(gòu)域與C-C耦合結(jié)構(gòu)域分離可能是金屬氧化物/沸石催化劑的一個(gè)潛在策略。

換句話說(shuō)，通過(guò)保持強(qiáng)大的加氫活性，同時(shí)調(diào)節(jié)金屬氧化物的C-C偶聯(lián)傾向，具有高效定向串聯(lián)轉(zhuǎn)化CO₂至芳烴的巨大潛力。

近日，清華大學(xué)魏飛、陳曉、張晨曦和電子科技大學(xué)彭翃杰等報(bào)道了一種新型的復(fù)合鐵氧化物/沸石系統(tǒng)(LaFeO₃/H-ZSM-5)。其中，LaFeO₃鈣鈦礦具有[FeO₆]八面體和Fe 3d帶結(jié)構(gòu)，可以提供優(yōu)越的穩(wěn)定性和特殊的抗?jié)B碳能力。

結(jié)果表明，與傳統(tǒng)的鐵基催化劑通常表現(xiàn)出高的C₂₊選擇性不同，LaFeO₃/H-ZSM-5上抑制了碳化鐵的形成，從而抑制了氧化物上不受控制的C-C偶聯(lián)，確保LaFeO₃上的CO₂加氫產(chǎn)生主要的關(guān)鍵C₁產(chǎn)物(CH₄選擇性>90%)，而C-C偶聯(lián)主要發(fā)生在H-ZSM-5沸石內(nèi)。

LaFeO₃鈣鈦礦和H-ZSM-5之間的協(xié)同作用導(dǎo)致對(duì)烴選擇性的精確控制，CO₂轉(zhuǎn)化率超過(guò)60%，芳烴選擇性超過(guò)85%，CO選擇性<10%，優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的其他鐵基催化劑。此外，LaFeO₃/H-ZSM-5催化劑也表現(xiàn)出良好的耐久性，在連續(xù)運(yùn)行超過(guò)1000小時(shí)后沒(méi)有發(fā)生明顯的活性下降，芳烴產(chǎn)量的衰減率明顯低于其他報(bào)道的復(fù)合體系。

總的來(lái)說(shuō)，LaFeO₃在串聯(lián)CO₂轉(zhuǎn)化中的成功實(shí)施不僅突出了活性金屬基鈣鈦礦在工業(yè)CO₂循環(huán)中的巨大潛力，而且預(yù)示著鈣鈦礦介導(dǎo)的串聯(lián)催化為CO₂的廣泛利用和化學(xué)合成提供了一條可持續(xù)和可擴(kuò)展的途徑，為脫碳化學(xué)工業(yè)鋪平了道路。

Upgrading CO₂ to sustainable aromatics via perovskite-mediated tandem catalysis. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-47270-z?

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