通訊單位：沙特阿卜杜拉國王科技大學(xué)（KAUST）
氨作為碳中和能源載體，在重塑未來能源格局方面前景廣闊。盡管哈伯-博世工藝在氨生產(chǎn)中具有持久的重要性，但其大量的碳排放和能源需求需要更可持續(xù)的途徑。
本研究提出了一種通過光激發(fā)增強(qiáng)的先進(jìn)合成氨路線，該路線根本性地改變了氮?dú)猓∟2）分子的活化路徑。這種改變顯著降低了反應(yīng)活化能，從而顯著提高了反應(yīng)效率。
光激發(fā)的影響在合成氨速率上達(dá)到了前所未有的18 mmol g?1 h?1，比傳統(tǒng)的熱催化過程高出2.57倍。更重要的是，光輔助減少了約16%的熱能輸入，使其在大幅提高能效的同時(shí)，與熱催化相當(dāng)。
圖2：Ru位點(diǎn)的局部配位和化學(xué)狀態(tài)。
圖4：光誘導(dǎo)的局部電子調(diào)制。
本研究開發(fā)的基于半導(dǎo)體的單原子催化劑，通過光和熱的結(jié)合，顯著提升合成氨效率。孤立的釕位點(diǎn)在CeO2顆粒表面通過微調(diào)局部電子結(jié)構(gòu)和作為結(jié)合位點(diǎn)發(fā)揮關(guān)鍵作用。
在光照下，CeO2產(chǎn)生電子-空穴對(duì)，電子被捕獲到釕位點(diǎn)形成局部電子富集區(qū)域。這些電子富集區(qū)域有效激活了吸附在釕位點(diǎn)上的未解離N2分子，促進(jìn)了沿聯(lián)合路徑的加氫作用，從而降低了氮還原的速率限制步驟的能量障礙。
這項(xiàng)工作揭示了通過實(shí)施光輔助策略顯著提高合成氨中熱能有效利用的有前景的方法，為設(shè)計(jì)和擴(kuò)展更環(huán)保的人工固氮催化系統(tǒng)鋪平了道路。
標(biāo)題：Photoexcitation Altered Reaction Pathway Greatly Facilitate Ammonia Synthesis Over Isolated Ru Sites
期刊：Advanced Energy Materials
DOI：10.1002/aenm.202303792
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