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汪國秀團隊,最新Angew!

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第一作者:陽旭
通訊作者:國秀,周棟,Doron Aurbach
通訊單位:悉尼科技大學(xué),巴伊蘭大學(xué),華大學(xué)深圳國際研究生院
論文速覽
氯離子電池(CIBs)具有高能量密度和低成本等優(yōu)點,有望成為鋰離子電池(LIBs)的替代品。然而,由于缺乏陽極的兼容性電解質(zhì),CIBs的發(fā)展受到了很大限制。本研究針對CIBs開發(fā)了一種新型的固態(tài)聚陽離子電解質(zhì)(SPE),以實現(xiàn)室溫下使用鋁(Al)金屬作為負極的電池系統(tǒng)。
本文中,SPE不僅提高了CIBs的穩(wěn)定性和安全性,還實現(xiàn)了高離子導(dǎo)電率(25 °C時為1.3×10-2 S cm-1),也有效抑制了Al負極上的枝晶生長和FeOCl正極的退化。Al|SPE|FeOCl? CIBs展示了高放電容量(基于正極約為250 mAh g-1)和長使用壽命。本工作為開發(fā)低成本CIBs開辟了新途徑。
圖文導(dǎo)讀
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圖1:SPE的設(shè)計和合成,包括其設(shè)計理念、共聚物化機制以及通過FTIR圖譜展示的前驅(qū)體和SPE的對比。
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圖2:SPE的安全性測試,包括與液態(tài)ILE相比的固態(tài)SPE的圖片、燃燒測試、泄漏測試、空氣暴露下的峰值電流演變以及光學(xué)圖片。
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圖3:SPE中的配位結(jié)構(gòu)。分子動力學(xué)(MD)模擬得到ILE和SPE的快照,Al-Al配位對和N-Cl配位對的RDF,ILE和SPE的Al27?7NMR光譜,Al|SPE|Al電池的電流。
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圖4:SPE與Al金屬負極之間的界面兼容性,包括CV曲線、倍率性能、電壓曲線、力-位移圖以及經(jīng)過100次循環(huán)后Al電極的SEM圖像。
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圖5:Al基CIBs的電化學(xué)性能,不同電解質(zhì)的Al||FeOCl電池的典型充/放電曲線、循環(huán)性能、阻抗變化以及比較報道的非鋰金屬CIBs和Al離子電池(AIBs)的性能。
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圖6:循環(huán)后FeOCl正極的表征,包括FeOCl正極在放/充電過程中的結(jié)構(gòu)演變的原位同步輻射粉末衍射(PD)分析、不同狀態(tài)下FeOCl電極的Fe 2p XPS峰、經(jīng)過3次循環(huán)后的FeOCl電極的TEM圖像以及ToF-SIMS強度分布的3D幾何結(jié)構(gòu)。
總結(jié)展望
本研究開發(fā)的固體聚陽離子電解質(zhì)(SPE)有效地解決了傳統(tǒng)電解質(zhì)系統(tǒng)(基于離子液體或非水溶液)所遇到的空氣敏感性和液體泄漏的危害問題。通過分子動力學(xué)模擬和實驗表征,強調(diào)了SPE內(nèi)部經(jīng)過特殊設(shè)計的配位結(jié)構(gòu),不僅提高了離子導(dǎo)電率(25 °C時為1.3×10-2 S cm-1)和電荷載流子的陰離子遷移數(shù),而且還在電極與SPE之間形成了兼容的界面,有效避免了電極在循環(huán)過程中的退化(即阻止了Al負極上的枝晶沉積和FeOCl正極的退化)。
因此,所開發(fā)的Al|SPE|FeOCl CIBs展現(xiàn)出了高放電容量和循環(huán)穩(wěn)定性。鑒于其低成本、高能量密度、長循環(huán)壽命和材料的豐富性,Al基CIBs池有潛力應(yīng)用于電網(wǎng)規(guī)模的能量存儲。
文獻信息
標(biāo)題:Design of Solid Polycationic Electrolyte to Enable Durable Chloride-Ion Batteries
期刊:Angewandte Chemie International Edition
DOI:10.1002/anie.202405750

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