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王湘麟/王陽(yáng)剛JACS：原子級(jí)調(diào)控氮摻雜多環(huán)芳烴，合成金屬-氮-碳電催化劑！

第一作者：Shaoqing Chen, Hui-Min Yan, Jochi Tseng, Shijie Ge

通訊作者：王湘麟，王陽(yáng)剛

通訊單位：南方科技大學(xué)

論文速覽

本研究報(bào)道了一種自下而上的合成策略，通過(guò)使用原子調(diào)控的氮摻雜多環(huán)芳烴（NPAHs）作為配體，調(diào)控金屬-氮-碳（M?N?C）電催化劑的活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)，并建立結(jié)構(gòu)與電催化性能之間的關(guān)系。

研究中合成了一系列氮摻雜的多環(huán)芳烴（N-PAHs），這些N-PAHs具有相同的碳基質(zhì)結(jié)構(gòu)，但氮摻雜位點(diǎn)和濃度是原子級(jí)調(diào)控的，以制備具有可調(diào)活性位點(diǎn)的M?N?C催化劑。

通過(guò)合成過(guò)程、詳細(xì)的表征和密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果，構(gòu)建了Fe₁?N_x/RGO催化劑中的活性結(jié)構(gòu)N_x?Fe₁?N_x。研究表明，F(xiàn)e₁?N₄/RGO表現(xiàn)出優(yōu)化的氧還原反應(yīng)（ORR）性能，半波電位（E_1/2）提高了80 mV，電流密度（Jk）在0.85 V時(shí)提高了18倍（與Fe₁?N₁/RGO相比）。這種利用N-PAHs的合成策略對(duì)提高金屬-氮-碳電催化劑制備的可控性具有重要意義。

圖文導(dǎo)讀

N-PAHs和Fe₁?N_x/RGO電催化劑的合成路線(xiàn)以及通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)構(gòu)圖。

圖1：展示了Fe₁?N₄/RGO的形貌和原子結(jié)構(gòu)，包括透射電子顯微鏡（TEM）圖像、低電壓下的高分辨率TEM圖像、高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）圖像及其放大圖像，以及N₄?Fe₁?N₄在RGO表面的示意圖。

圖2：展示了Fe₁?N_x/RGO（x = 1, 2, 3, 4）電催化劑的局部化學(xué)結(jié)構(gòu)，包括Fe K邊X射線(xiàn)吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）和傅里葉變換擴(kuò)展X射線(xiàn)吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（FT-EXAFS）光譜，以及Fe₁?N₁/RGO和Fe₁?N₄/RGO電催化劑的第一殼層和第二殼層的FT-EXAFS光譜及其擬合。

圖3：展示了所制備的單原子Fe₁?N_x/RGO電催化劑的氧電催化性能評(píng)估，包括ORR極化曲線(xiàn)、ORR自由能、Fe?N(C)活性位點(diǎn)的Bader電荷散點(diǎn)圖以及二面角的變化，以及使用Fe₁?N_x/RGO作為電催化劑的鋅-空氣電池的極化和功率密度曲線(xiàn)以及放電/充電循環(huán)穩(wěn)定性，與Pt/C+RuO₂催化劑相比較。

總結(jié)展望

本研究的亮點(diǎn)在于成功合成了具有原子級(jí)調(diào)控氮摻雜位點(diǎn)的N-PAHs，并以此作為配體制備了M?N?C電催化劑。特別是Fe₁?N₄/RGO表現(xiàn)出了優(yōu)異的ORR性能，這歸因于額外未配位的氮原子破壞了N_xC_42?x配體的共軛體系，導(dǎo)致Fe₁?N₄位點(diǎn)的電子態(tài)更加局域化，從而提高了催化性能。

這項(xiàng)工作不僅提供了一種制備高效電催化劑的新策略，而且通過(guò)實(shí)驗(yàn)和模擬研究揭示了活性中心的配位環(huán)境和局部電子結(jié)構(gòu)是如何通過(guò)N-PAHs進(jìn)行調(diào)控的。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)和合成新型高效能源轉(zhuǎn)換電催化劑提供了重要的理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Synthesis of Metal?Nitrogen?Carbon Electrocatalysts with Atomically Regulated Nitrogen-Doped Polycyclic Aromatic Hydrocarbons

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c01770

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/25/d97fe55f5f/

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